[論文レビュー] Electron-phonon interaction, excitations and ultrafast photoemission from doped monolayer MoS2

Neha Nayyar, Duy Le+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 30, 2015

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ひとこと要約

本研究では、DFTと多体理論（Eliashberg理論）を組み合わせた手法を用いて、ドーピングされたモノレイヤーMoS2における電子-格子波動結合および超高速光電子放出を調査した。ドーピングされたMoS2は、フェムト秒スケールの超高速電子緩和および格子波動によるプロセスに起因する強い可視光発光を示すことが明らかになった。これは、高キャリア移動度と迅速なエネルギー散逸を併せ持つため、高速オプトエレクトロニクス応用に有望である。

ABSTRACT

We analyze the effect of electron-phonon coupling on photoemission properties and ultrafast response of doped monolayer MoS2. The analysis is based on combined DFT and many-body (Eliashberg theory) approaches. In particular, we have calculated the electronic and phonon spectra, the electron-phonon coupling and the electronic spectral function of the system at different values of doping. We have also analyzed the emissive properties and the response of the system to femtosecond (fs) laser pulses. It is shown that position of the emission peak of undoped system is in agreement with the experimental data if one takes into account the excitonic effects. The results for the self-energy and spectral functions of the doped systems suggest that one can expect ultrafast processes to be important in the system response , which makes the system attractive from the point of view of modern technological applications. Similar to graphene, the doped system demonstrates ultrafast (fs) relaxation of the electronic subsystem when excited by fs pulses, and a high ultrafast phonon relaxation-induced spectral fluence of visible light emission. Together with high carrier mobility, these features of monolayer MoS2 might be used in modern optoelectronic technologies.

研究の動機と目的

• ドーピングされたモノレイヤーMoS2の光電子放出特性を決定する電子-格子波動結合の役割を理解すること。
• フェムト秒レーザー励起に続く電子および格子波動系における超高速緩和ダイナミクスを調査すること。
• そのスペクトル的および緩和特性に基づいて、ドーピングされたモノレイヤーMoS2が高速オプトエレクトロニクス素子に適している可能性を評価すること。
• ドーピングされていない系における励起子効果を含めることで、理論的予測と実験的光電子データの一致を図ること。

提案手法

• ドーピングレベルを変化させたモノレイヤーMoS2の電子状態および格子波動状態のバンド構造を、密度汎関数理論（DFT）を用いて計算した。
• 多体理論、特にEliashberg理論を用いて、電子-格子波動結合行列要素および自己エネルギー補正を計算した。
• 準粒子状態および電子-格子波動相互作用に起因する幅の広がりを分析するため、電子スペクトル関数を計算した。
• フェムト秒レーザーパルスへの応答をシミュレートすることで、一時的光電子放出およびエネルギー緩和ダイナミクスを研究した。
• 実験的光電子ピーク位置との一致を向上させるために、ドーピングされていない系に励起子効果を組み込んだ。
• 計算されたスペクトル関数および自己エネルギーを用いて、超高速格子波動緩和に起因する可視光発光の放射能を予測した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電子-格子波動結合は、ドーピングされたモノレイヤーMoS2における電子スペクトル関数および光電子ピーク位置にどのように影響を与えるか？
• RQ2 フェムト秒レーザーパルスによる励起に続く、ドーピングされたMoS2における電子系の緩和時間スケールはどの程度か？
• RQ3 ドーピングされていない系における励起子効果は、実験的光電子データとの一致にどの程度寄与するか？
• RQ4 格子波動緩和は、ドーピングされたモノレイヤーMoS2における可視光発光にどのように寄与するか？
• RQ5 ドーピングされたモノレイヤーMoS2における超高速緩和ダイナミクスは、高速オプトエレクトロニクス応用を支えることができるか？

主な発見

• ドーピングされていないモノレイヤーMoS2系における光電子ピーク位置の理論的計算値は、励起子効果を理論モデルに含めない限り、実験データと一致しない。
• ドーピングされたモノレイヤーMoS2は、レーザー励起後にフェムト秒スケールで超高速な電子緩和を示す。これはグラフェンと類似している。
• 超高速格子波動緩和に起因して、高いスペクトル放射能の可視光発光を示しており、強い光-物質結合を示している。
• 電子-格子波動結合は、準粒子状態の幅を広げ、有効質量を変化させることで、電子スペクトル関数に顕著な影響を与える。
• 高キャリア移動度と超高速緩和ダイナミクスの両方を備えているため、ドーピングされたモノレイヤーMoS2は次世代オプトエレクトロニクス素子の有力候補である。
• ドーピング系におけるスペクトル関数および自己エネルギーの理論的予測は、実際のデバイスにおける迅速なエネルギー散逸および高速応答の可能性を裏付けている。