[論文レビュー] Electronic and magnetic phase diagrams of Kitaev quantum spin liquid candidate Na$_2$Co$_2$TeO$_6$

Shengzhi Zhang, Sangyun Lee+9 more|arXiv (Cornell University)|Dec 7, 2022

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、磁化、比熱、誘電率、電気分極、歪みの測定を用いて、キタエフ量子スピン液体候補物質であるNa₂Co₂TeO₆の完全な温度–磁場相図をマッピングした。磁化飽和までに3つの場磁場誘起磁性相が同定され、ネット電気分極が存在しないにもかかわらず強い磁電結合が確認された。零場では三重Q構造ではなくねじれ型スピン秩序が支持される結果が得られ、キタエフスピン液体相の探索を制限する。

ABSTRACT

The 3$d^7$ Co$^{2+}$-based insulating magnet \NCTO{} has recently been reported to have strong Kitaev interactions on a honeycomb lattice, and is thus being considered as a Kitaev quantum spin liquid candidate. However, due to the existence of other types of interactions, a spontaneous long-range magnetic order occurs. This order is suppressed by applied magnetic fields leading to a succession of phases and ultimately saturation of the magnetic moments. The precise phase diagram, the nature of the phases, and the possibility that one of the field-induced phases is a Kitaev quantum spin liquid phase are still a matter of debate. Here we measured an extensive set of physical properties to build the complete temperature-field phase diagrams to magnetic saturation at 10 T for magnetic fields along the $a$- and $a^*$-axes, and a partial phase diagram up to 60 T along $c$. We probe the phases using magnetization, specific heat, magnetocaloric effect, magnetostriction, dielectric constant, and electric polarization, which is a symmetry-sensitive probe. With these measurements we identify all the previously incomplete phase boundaries and find new high-field phase boundaries. We find strong magnetoelectric coupling in the dielectric constant and moderate magnetostrictive coupling at several phase boundaries. Furthermore, we detect the symmetry of the magnetic order using electrical polarization measurements under magnetic fields. Based on our analysis, the absence of electric polarization under zero or finite magnetic field in any of the phases or after...

研究の動機と目的

• Na₂Co₂TeO₆の完全な温度–磁場相図を確立すること。これはキタエフ量子スピン液体材料の候補である。
• 磁性相の性質、特に磁化飽和に至るまでの順次的場磁場誘起転移の起源を解明すること。
• 磁電結合の役割と、電気分極のような対称性に敏感なプローブが磁性秩序の同定に果たす役割を調査すること。
• 対称性と実験的制約に基づいて、零場における基底状態がねじれ型か三重Qスピン構造かを特定すること。
• 相転移の順序と、相境界を越えてのエントロピー変化を同定すること。

提案手法

• 複数の結晶方位（a, a*, c）に沿って、20 mKまでの低温および60 Tまでの高磁場範囲で、磁気的・熱力学的・弾性的応答を測定した。
• dcおよびac磁化、比熱、磁熱効果、歪み、誘電率、電気分極を、磁場下で測定し、相転移を探索した。
• 選択則に基づき、電気分極を用いて、ねじれ型と三重Q構造の可能性のある磁性基底状態を区別する対称性に敏感なプローブとした。
• 磁化および比熱データからのヒステリシスとエントロピー変化の解析を通じて、相境界と転移の順序（一次または二次）を分析した。
• 特にスピン偏極状態（相IV）への転移付近で、スピンギャップと格子応答の進化をマッピングした。
• 複数のプローブからのデータを統合し、磁電結合を特定した。特にIII–IV相境界での誘電率のピークが顕著であった。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Na₂Co₂TeO₆の完全な温度–磁場相図は何か。磁化飽和に至るまでの場磁場誘起相を含む。
• RQ2 対称性と電気分極測定による制約のもとで、零場基底状態を特徴づける磁性秩序は、ねじれ型か三重Q構造のどちらか。
• RQ3 Na₂Co₂TeO₆における磁電結合の強さはどの程度か。また、相境界における誘電的応答の性質は何か。
• RQ4 3つの順次的場磁場誘起磁性相（I, II, III）の微視的起源は何か。それらのスピンエントロピーと格子応答はどのように異なるか。
• RQ5 高磁場領域にキタエフ量子スピン液体相の証拠はあるか。また、マジョラナ励起状態や電気双極子はどのような役割を果たすか。

主な発見

• 磁化飽和までに3つの明確な場磁場誘起磁性相（I, II, III）が同定され、相境界H₁およびH₂は温度にほとんど依存しないため、磁気的フラストレーションが示唆された。
• 誘電率は、すべての磁性相転移で急激なピークを示し、測定可能なネット電気分極が存在しないにもかかわらず、強い磁電結合があることを示した。
• 零磁場または有限磁場下での電気分極測定では、いかなる相でもネット分極が観測されず、対称性制約により、零場で三重Q構造ではなくねじれ型スピン構造が支持された。
• 相IV（スピン偏極状態）は10 Tで達成され、60 Tまでに磁化が連続的に増加し、ヴァン・ヴレック寄与に一致した。磁場上昇に伴いスピンギャップが開いた。
• III–IV境界での誘電率の強いピークは、反フラーレル電気的または不規則な電気的相転移が同時に起こっている可能性を示唆し、磁気励起状態と関連する可能性がある。
• H∥aでは三重臨界点が観測されなかったが、H∥a*ではT_N、H₂、H₃においてその兆候が見られた。これは、この点に一次転移的性質または対称性の破れがある可能性を示し、従来の二次転移モデルに挑戦するものである。