[論文レビュー] Electronic and magnetic properties of SrTiO3/LaAlO3 interfaces from first principles

Hanghui Chen, Alexie M. Kolpak+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 19, 2010

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 4

ひとこと要約

第一原理研究は、SrTiO3/LaAlO3界面における導電性、超伝導性、磁性の電子的および磁気的起源を調査している。極性不連続性に起因する電子的再配置が2次元電子ガスの主因であると特定している一方で、酸素空孔および不純物がキャリア局在化および磁性に与える影響も強調している。

ABSTRACT

A number of intriguing properties emerge upon the formation of the epitaxial interface between the insulating oxides LaAlO3 and SrTiO3. These properties, which include a quasi two-dimensional conducting electron gas, low temperature superconductivity, and magnetism, are not present in the bulk materials, generating a great deal of interest in the fundamental physics of their origins. While it is generally accepted that the novel behavior arises as a result of a combination of electronic and atomic reconstructions and growth-induced defects, the complex interplay between these effects remains unclear. In this report, we review the progress that has been made towards unraveling the complete picture of the SrTiO3/LaAlO3 interface, focusing primarily on present ab initio theoretical work and its relation to the experimental data. In the process, we highlight some key unresolved issues and discuss how they might be addressed by future experimental and theoretical studies.

研究の動機と目的

• SrTiO3/LaAlO3界面に現れる準2次元電子ガスの起源を解明すること。これはLaAlO3の厚さが1.6 nmを超えた場合にのみ観測される。
• 界面の導電性、超伝導性、磁性について、理論的および実験的解釈の矛盾を解消すること。
• 電子的再配置、原子的再配置、および成長に起因する欠陥（酸素空孔など）の相乗的影響を検討すること。
• 極性崩壊モデルの妥当性と、酸素空孔生成などの代替メカニズムが観測されたキャリア密度を説明する能力を評価すること。
• 高移動度および低移動度のキャリアが輸送および光学応答に異なる寄与を示す可能性を検討すること。

提案手法

• SrTiO3/LaAlO3ヘテロ構造の電子構造をモデル化するために密度汎関数理論（DFT）計算を用いた。
• 極性崩壊メカニズムの評価のために、界面における電荷再配分およびバンド湾曲を分析した。
• 第一原理的熱力学を用いて、酸素空孔およびカチオン混合のエネルギー的安定性と電子的効果を評価した。
• 高酸素圧下で成長した試料における低移動度を説明するため、2次元におけるアンドリュースの局在化像を用いてキャリア局在化をモデル化した。
• 理論的予測の妥当性を検証するために、実験からの光学的導電度測定値をベンチマークとして用いた。
• 理論的予測の2次元キャリア密度（0.5e/a_STO²）と実験値を比較し、内在的および外的寄与の程度を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SrTiO3/LaAlO3界面に2次元電子ガスが形成される主因となるメカニズムは何か？
• RQ2 酸素空孔および成長条件は、観測されたキャリア密度および移動度にどのように影響を与えるか？
• RQ3 高移動度および低移動度キャリアの共存が、輸送測定と光学測定の乖離を説明できるか？
• RQ4 点欠陥やカチオン混合などの不純物が、アンドリュースの局在化を引き起こし、導電性を低下させる程度はどの程度か？
• RQ5 電子的再配置と原子的再配置のどちらが導電性界面の安定化に寄与しているか？

主な発見

• SrTiO3/LaAlO3界面における極性不連続性が電子的再配置を引き起こし、理論的2次元キャリア密度0.5e/a_STO²を有する2次元電子ガスを生成する。
• 酸素空孔が内在的限界を超えてキャリア密度を顕著に増加させることを示し、低酸素圧下で成長した試料における高い2次元キャリア密度（>3×10¹⁷ cm⁻²）を説明できる。
• 理論的モデリングにより、数ナノメートル以下の平均自由行程（すなわち、数ナノメートルごとに点欠陥が存在する程度）が十分にアンドリュースの局在化を誘発することを示し、高p_O₂条件下で成長した試料における低移動度を説明できる。
• 光学測定から、2つの異なるキャリア集団が存在することが示唆された。界面付近に存在する低移動度キャリアが光学応答を支配するが、低温度輸送では高移動度キャリアが支配的である。
• 界面は、体積材料に存在しない磁性を示す。これは、欠陥に起因する局在的磁気モーメントに起因する移動電子のスピン散乱に起因すると考えられる。
• 理論的および実験的キャリア密度の乖離は、酸素空孔に起因する外的寄与に起因するとされ、これが内在的界面電子ガスを上回る可能性がある。