[論文レビュー] Electronic correlations and partial gap in the bilayer nickelate La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$

Zhe Liu, Mengwu Huo+9 more|arXiv (Cornell University)|Jul 6, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 25

ひとこと要約

この論文は光学分光と理論を用いてLa$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$における強い電子相関を示し、Drude重みの抑制とT$^{*}$転移を跨いだスペクトル重の移動を明らかにし、モット相への近接と密度波の可能性を示唆する。

ABSTRACT

The discovery of superconductivity with a critical temperature of about 80~K in La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ single crystals under pressure has received enormous attention. La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ is not superconducting under ambient pressure but exhibits a transition at $T^{\ast} \simeq 115$~K. Understanding the electronic correlations and charge dynamics is an important step towards the origin of superconductivity and other instabilities. Here, our optical study shows that La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ features strong electronic correlations which significantly reduce the electron's kinetic energy and place this system in the proximity of the Mott phase. The low-frequency optical conductivity reveals two Drude components arising from multiple bands at the Fermi level. The transition at $T^{\ast}$ removes the Drude component exhibiting non-Fermi liquid behavior, whereas the one with Fermi-liquid behavior is barely affected. These observations in combination with theoretical results suggest that the Fermi surface dominated by the Ni-$d_{3z^{2}-r^{2}}$ orbital is removed due to the transition at $T^{\ast}$. Our experimental results provide pivotal information for understanding the transition at $T^{\ast}$ and superconductivity in La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$.

研究の動機と目的

• La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$における電子相関の強さとそれが電荷動力学に与える影響を評価する。
• Drude応答の温度依存とスペクトル重の再分布の特徴を同定する。
• Fermi面および軌道寄与への影響として、T*（約115 K）での転移の性質と結果を特定する。
• 実験的観測と軌道分化および密度波不安定性の理論予測との関連を示す。

提案手法

• 温度依存の反射率 R(ω) を測定し、Kramers–Kronig解析を用いて σ1(ω) を抽出する。
• σ1(ω) を Drude–Lorentzモデルに適合させ、帯内成分（Drude）と帯間成分（Lorentz）を分離する。
• 電子動力学エネルギーを K = (2ħ^2 c0)/(π e^2) ∫0^ωc σ1(ω) dω の式で interband subtraction を用いて計算する。
• 実験的Drude重み ωp,exp^2 を DFT計算 ωp,cal^2 と比較して相関を評価する（Kexp/Kband）。
• Δσ1(ω) = σ1(T<T*) − σ1^N を実行してギャップの大きさ 2Δ と温度依存を推定する。
• DFTを用いてE_F近傍の帯構造と軌道特性（Ni d_{3z^2−r^2} および d_{x^2−y^2}）を解釈する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Kexp/Kband で測定される La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ における電子相関の大きさはどの程度か？
• RQ2 T*（約115 K）を跨いでDrude重みと散乱率は温度とともにどのように進化するか？
• RQ3 T*で部分ギャップが開くのか、スペクトル重が高周波へ移動することは密度波シナリオと一致するか？
• RQ4 どの Ni 3d 軌道がフェルミ面を支配し、軌道分化が観測された輸送・光学特性にどう影響するか？
• RQ5 低温状態は相関効果によって還元されたフェルミ面を伴うフェルミ液体としてより適切に説明されるか？

主な発見

• Kexp/Kband = 0.022、La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ をモット絶縁体相に近い領域に配置する。
• Drude重み ωp,D^2 は T*（約115 K）以下で約32%低下している。
• 1/τD は T* 以上で非フェルミ液体的な T線形挙動を示し、T* 以下で T^2 依存を示し、フェルミ液体挙動へのクロスオーバーを示唆する。
• スペクトル重は低周波から高周波へ移動し、T* 後約6000 cm⁻¹ まで特徴的に再分布し、低周波で σ1(ω) が抑制される。
• Deltaσ1(ω)は 2Δ ≈ 100.5 meV のギャップ特徴を与え、2Δ/(kB T*) ≈ 10.14、BCS弱結合値より大きい。
• 結果は T* を跨いで Ni d_{3z^2−r^2} 由来の平坦帯が E_F から除去され、Ni d_{x^2−y^2} が優勢なフェルミ面を残すことを支持する。