[論文レビュー] Electronic correlations in promising room-temperature superconductor Pb$_9$Cu(PO$_4$)$_6$O: a DFT+DMFT study

Dmitry M. Korotin, Dmitry Y. Novoselov+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 8, 2023

Transition Metal Oxide Nanomaterials参考文献 19被引用数 9

ひとこと要約

本論文は DFT+DMFT を用いて Pb9Cu(PO4)6O (LK-99) を研究し、クーロン相互作用により約 0.4 eV のギャップが開くこと、および Cu d および追加 O p 状態がフェルミ準位近傍に狭い帶を形成することを示し、電子ドーピングによって金属化を誘導することを提案している。

ABSTRACT

We present results of the first investigations on the correlated nature of electronic states that cross the Fermi level in Pb$_9$Cu(PO$_4$)$_6$O aka LK-99 obtained within the DFT + DMFT approach. Coulomb correlations between Cu-$d$ electrons led to the opening of the band gap between the extra-O $p$ and Cu $d_{xz}/d_{yz}$ states. We state that oxygen $p$ states play a significant role in the electronic properties of LK-99. We also assume that doping with electrons is necessary to turn the stoichiometric Pb$_9$Cu(PO$_4$)$_6$O into conducting state.

研究の動機と目的

• Pb9Cu(PO4)6O のフェルミ準位近傍の相関電子構造を調査する。
• Cu d および追加 O p 状態が電子特性形成に果たす役割を評価する。
• クーロン相互作用が DFT バンド構造と潜在的な超伝導挙動をどのように修飾するかを評価する。

提案手法

• Pb10(PO4)6O由来構造に対して Quantum-ESPRESSO を用い PBEsol、4x4x5 k点で DFT 計算を行う。
• Cu d および追加 O p 状態を含む Wannier 関数から小さな Hubbard-like ハミルトニアンを構築する。
• AMULET を介して CT-QMC (hybridization expansion) で U = 1.8 eV, beta = 40 eV^{-1} (T ≈ 290 K) の DMFT 不純物問題を解く。
• スペクトル関数を解析して電子相関による Hubbard 帯とギャップ形成を同定する。

Figure 1: Crystal structure of Pb 10 (PO 4 ) 6 O. The O4 site (referenced as extra-O in the text) has partial occupation of 0.25. In Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O copper ion substitutes one of Pb2 ions. Visualized using VESTA [ 19 ] .

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Pb9Cu(PO4)6O で Cu d および追加 O p 状態はフェルミ準位近傍に狭い帶を形成するか？
• RQ2 クーロン相互作用は DFT と比べて近フェルミ電子構造をどのように修飾するか？
• RQ3 電子ドーピングは組成的 Pb9Cu(PO4)6O を導電状態に変えることができるか？
• RQ4 相関解におけるギャップの性質と磁気モーメントはどうなるか？

主な発見

• クーロン相互作用により Pb9Cu(PO4)6O に約 0.4 eV のバンドギャップが開く。
• フェルミ準位と交差する Cu d_{xz}/d_{yz}-由来の二つの狭い帶の幅は約 120 meV。
• Cu d 状態の Hubbard 帯は約 -1.1 eV および 0.6 eV に現れる。
• 平均二乗磁気モーメントは 0.99 μB^2 で、二重縮退の e_g^σ 軌道に1つのホールに対応する。
• 価電子帯のトップは extra-O p_{x}+p_{y} 状態で形成され、電子特性における酸素 p 状態の重要な役割を示している。
• DFT+DMFT の結果は DFT と比べて近フェルミ帯のバンド構造とフェルミ面のトポロジーを大きく修正し、相関の重要性を強調している。

Figure 2: Energy bands (left panel) and densities of states (right panel) for Pb 10 (PO 4 ) 6 O