[論文レビュー] Electronic Excitations and Metal-Insulator Transition in Poly(3-hexylthiophene) Organic Field-Effect Transistors

Na Sai, Z. Q. Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Nov 7, 2006

Organic Electronics and Photovoltaics参考文献 47被引用数 24

ひとこと要約

本研究では、理論的モデリングと赤外分光法を組み合わせて、レギオレギュラーなポリ(3-ヘキシルチオフェン)（P3HT）フィールド効果トランジスタにおける電荷誘起金属絶縁体転移を調査した。ブラゾフスキー＝キロワ（BK）連続体モデルを用いて、双極子子格子と極性子格子の間の一次転移による金属的挙動の臨界ドーピング閾値を予測した。実験データは、P3HT FETで達成された最高のドーピングレベルが、この閾値に近く、双極子子が主な電荷キャリアであることを示している。

ABSTRACT

We carry out a comprehensive theoretical and experimental study of charge injection in poly(3-hexylthiophene) (P3HT) to determine the most likely scenario for metal-insulator transition in this system. Wecalculate the optical-absorption frequencies corresponding to a polaron and a bipolaron lattice in P3HT. We also analyze the electronic excitations for three possible scenarios under which a first- or a second-order metal-insulator transition can occur in doped P3HT. These theoretical scenarios are compared with data from infrared absorption spectroscopy on P3HT thin-film field-effect transistors (FETs). Our measurements and theoretical predictions suggest that charge-induced localized states in P3HT FETs are bipolarons and that the highest doping level achieved in our experiments approaches that required for a first-order metal-insulator transition.

研究の動機と目的

• ドーパントP3HT有機半導体における金属絶縁体転移のメカニズムを特定すること。
• 電荷注入されたP3HT FETにおける極性子と双極子子の電荷キャリアを区別すること。
• P3HTにおける金属的挙動に必要な臨界ドーピング濃度を予測すること。
• 理論的予測を赤外吸収分光法による実験データで検証すること。
• P3HTにおける電子格子結合と電子-電子相互作用の相対的寄与を評価すること。

提案手法

• 電子-格子結合と自己局在励起を記述するためのブラゾフスキー＝キロワ（BK）連続体ハミルトニアンモデルを用いた理論的分析。
• BKモデルからの極性子および双極子子のエネルギー準位とバンド幅の解析的導出、およびキーンクソリトン解の自己無撞撃条件の含む。
• 極性子／双極子子格子の遷移またはバンドの重合による一次および二次の金属絶縁体転移の臨界ドーピング閾値の計算。
• P3HT薄膜フィールド効果トランジスタにおける赤外吸収分光法を用いた電荷注入レベルの抽出と電子励起状態の同定。
• 実験的に測定された吸収ピークと、極性子および双極子子状態の理論的予測周波数との比較。
• ドーピング濃度および電子-電子相互作用強度に対する結果の感度分析により、支配的物理メカニズムの特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電荷注入されたP3HT FETにおける支配的電荷励起状態（極性子か双極子子か）は何か？
• RQ2 P3HTにおける一次金属絶縁体転移が発生する臨界ドーピングレベルはどの程度か？
• RQ3 極性子および双極子子状態の光学的吸収周波数に関する理論的予測は、実験データとどの程度一致するか？
• RQ4 電子-格子相互作用が、電子-電子相互作用よりもP3HTにおける電荷キャリアの性質を決定づける上で支配的である程度はどの程度か？
• RQ5 P3HT FETにおけるフィールド誘起金属的挙動は、双極子子格子から極性子格子への遷移によって説明可能か？

主な発見

• P3HT FET実験で達成された最高の電荷注入レベルは、一次金属絶縁体転移の理論的予測臨界ドーピング閾値に非常に近い位置にある。
• 双極子子光学吸収周波数の理論的予測は、実験的に観測されたピークと強く一致しており、局在状態が双極子子であるという割り当てを支持している。
• BKモデルから導出した極性子および双極子子のエネルギー準位は、実験データと一致しており、ドーピング濃度および電子-電子相互作用強度に対して最小限の感度を示している。
• 結果から、P3HTにおける電荷局在化を支配する主要なメカニズムは電子-格子結合であることが示され、デバイス構造における外部電場の影響は最小限である。
• RR-P3HTに複数の準位ギャップ特徴がないことから、極性子のみが存在することが示唆され、観測されたスペクトルデータおよび理論的モデリングと整合的である。
• 本研究は、P3HT FETにおける局在励起状態が主に双極子子であり、双極子子格子から極性子格子への一次転移が金属的挙動への最も可能性の高い経路であると結論づけた。