[論文レビュー] Electronic relaxor ferroelectricity in charge-ordered alpha-(BEDT-TTF)2I3

P. Lunkenheimer, Benedikt Hartmann+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 1, 2014

Organic and Molecular Conductors Research被引用数 19

ひとこと要約

本研究では、電荷秩序化したα-(BEDT-TTF)2I3における面外電気的測定を通じて、結合中心およびサイト中心の電荷秩序と関連する極性秩序を示す緩和型強誘電性が実証された。長距離フェロエレクトリシティの欠如は、極性分子スタックと非極性分子スタックの共存に起因し、有機電荷移動塩における電子的極性秩序の理解に寄与する。

ABSTRACT

A detailed investigation of the out-of-plane electrical properties of charge-ordered alpha-(BEDT-TTF)2I3 provides clear evidence for ferroelectricity. Similar to multiferroic alpha-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Cl, the polar order in this material is ascribed to the occurrence of bond- and site-centered charge order. Dielectric response typical for relaxor ferroelectricity is found deep in the charge-ordered state. We suggest an explanation in terms of the existence of polar and nonpolar stacks of the organic molecules in this material, preventing long-range ferroelectricity. The results are discussed in relation to the formation or absence of electronic polar order in related charge-transfer salts.

研究の動機と目的

• 電荷秩序化したα-(BEDT-TTF)2I3の面外電気的性質を調査し、強誘電性の有無を特定すること。
• 電荷秩序状態における緩和型誘電応答の起源を理解すること。
• 極性秩序が存在するにもかかわらず長距離フェロエレクトリック秩序が成立しない理由を説明すること。
• α-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Clなどの関連する電荷移動塩における電子的極性秩序と比較すること。

提案手法

• 誘電および強誘電的応答を調べるため、面外電気的測定を実施する。
• 誘電スペクトルの分析を通じて、誘電ピークの周波数分散といった緩和型の挙動を同定する。
• 観察された強誘電性を、特に結合中心およびサイト中心の電荷秩序に結びつける。
• 結晶構造における極性スタックと非極性スタックの共存を、長距離フェロエレクトリック秩序の抑制要因としてモデル化する。
• 知られている多フェロイック系（例：α-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Cl）と比較し、研究結果の文脈を明確にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電荷秩序化したα-(BEDT-TTF)2I3は緩和型強誘電性を示すか？
• RQ2 この物質における極性秩序の起源は何か――特に、結合中心およびサイト中心の電荷秩序がどのように寄与しているか？
• RQ3 極性秩序が存在するにもかかわらず、なぜ長距離フェロエレクトリック秩序が成立しないのか？
• RQ4 共存する極性スタックと非極性スタックは、誘電応答にどのように影響を及ぼすか？
• RQ5 これらの発見は、他の有機電荷移動塩へどの程度一般化可能か？

主な発見

• 電荷秩序化したα-(BEDT-TTF)2I3の面外誘電応答において、明確な緩和型強誘電性の証拠が観察された。
• 極性秩序は、多フェロイック物質α-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Clと同様のメカニズムである結合中心およびサイト中心の電荷秩序に起因する。
• 誘電応答は、緩和型強誘電体に特徴的な周波数分散を示しており、動的極性ナノ領域の存在を示唆する。
• 結晶構造における極性スタックと非極性スタックの共存が、長距離フェロエレクトリック秩序の抑制要因となっている。
• これらの結果は、有機電荷移動塩における電子的極性秩序の一般化されたメカニズムを示唆しており、局所的秩序は安定化されるが、長距離秩序はフラストレーションを受ける。