[論文レビュー] Electronic spectral properties of incommensurate twisted trilayer graphene

Bruno Amorim, Eduardo V. Castro|arXiv (Cornell University)|Jul 31, 2018

Graphene research and applications被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、二重層近似を超えた対称的でない相互作用を考慮した、非共通周期的ねじれ三層グラフェン（tTLG）における電子スピン性質をモデル化する運動量空間タイトバンド形式を開発した。この手法により、ARPES、全密度状態（TDoS）および局所密度状態（LDoS）の正確なシミュレーションが可能となり、三層間結合が顕著なスペクトル再構成を引き起こすことが明らかになった。具体的には、反発するヴァン・ホーフェ・特異点や、二重層近似では捉えきれないモアレパターンに起因する局所的密度の周期的変動が観察された。

ABSTRACT

Multilayered van der Waals structures often lack periodicity, which difficults their modeling. Building on previous work for bilayers, we develop a tight-binding based, momentum space formalism capable of describing incommensurate multilayered van der Waals structures for arbitrary lattice mismatch and/or misalignment between different layers. We demonstrate how the developed formalism can be used to model angle-resolved photoemission spectroscopy measurements, and scanning tunnelling spectroscopy which can probe the local and total density of states. The general method is then applied to incommensurate twisted trilayer graphene structures. It is found that the coupling between the three layers can significantly affect the low energy spectral properties, which cannot be simply attributed to the pairwise hybridization between the layers.

研究の動機と目的

• 任意の格子不一致およびずれを有する非共通周期的マルチレイヤーvan der Waalsヘテロ構造をモデル化する課題に対処すること。
• 既存の二重層系における運動量空間手法を三重層およびマルチレイヤー構成に拡張すること。
• ARPES強度、全密度状態（TDoS）、局所密度状態（LDoS）といった測定可能なスペクトル量の正確な計算を可能にすること。
• ねじれ三層グラフェンにおける低エネルギー電子的性質を規定する三層結合の役割を調査すること。
• 三重層効果が二重層近似では捉えきれないこと、特にスペクトル再構成および空間的調制において顕著であることを示すこと。

提案手法

• 個々の層のブロッホ状態を基底に、競合する周期性に起因する一般化されたアンプリックス散乱を含めた電子波動関数の展開を行う。
• 任意のねじれ角および格子不一致を考慮した、全層間の遷移項を含む有効運動量空間ハミルトニアンを構築する。
• 構成層のブリュアンゾーンにわたる積分を用いてスペクトル関数を計算し、先行する二重層系の結果を一般化する。
• ARPES強度、TDoS、およびLDoSは、有効ハミルトニアンの固有状態および固有エネルギーを用いて計算する。
• ディラック点周辺に439,000個のkポイントの数値メッシュを用い、実験的エネルギー分解能を模倣するため20 meVの幅を導入する。
• 特にヴァン・ホーフェ特異点における実験的傾向と照合することで、本手法の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 非共通周期的ねじれ三層グラフェンにおける三重層結合は、二重層間の相互作用を超えて、低エネルギー電子スペクトルにどのように影響を与えるか？
• RQ2 運動量空間形式は、非共通周期的マルチレイヤー系におけるARPESおよび走査トンネル分光法（STS）測定を正確に記述できるか？
• RQ3 特に局所密度状態において、同時的な三重層ハイブリダイゼーションからどのようなスペクトル的特徴が生じるか？
• RQ4 層1–3および1–2/2–3干渉に起因するモアレパターンが、局所密度状態の空間的調制にどのように共存し、影響を与えるか？
• RQ5 なぜ標準的な二重層近似では三重層系における完全なスペクトル再構成を捉えきれないのか？

主な発見

• 三重層結合により顕著なスペクトル再構成が生じ、異なる二重層ペアに由来するヴァン・ホーフェ特異点が層間ハイブリダイゼーションによって反発する。
• 全密度状態（TDoS）は三重層モデルを用いて計算されたが、二重層近似によるTDoSとは異なり、ヴァン・ホーフェ特異点が明確に分離している。
• 局所密度状態（LDoS）には、層1と3の干渉に起因する追加のモアレ調制が現れ、二重層近似では観察されない。
• ω = -0.106 eVにおいて、層3のLDoSは1–3モアレ格子の周期性に従った明確な調制を示しており、シミュレーションにおける緑色の星印マークで確認された。
• 本手法により、三重層系は二つの独立した二重層系として記述できないことが明らかになった。三体結合が非加法的スペクトル効果を引き起こすためである。
• 形式は、複数の層ペアに起因する干渉パターンを含む、複雑な空間的および運動量空間的スペクトル的特徴を的確に捉え、STSおよびARPESデータの解釈に不可欠である。