[論文レビュー] Electronic structure and chemical bonding in novel tetragonal phase Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5 as a parent material for the new family of high-TC iron-pnictide superconductors

I. R. Shein, A. L. Ivanovskiĭ|arXiv (Cornell University)|Aug 2, 2011

Iron-based superconductors research参考文献 3被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算を用いて新規の正方晶Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5超伝導体の電子構造および化学結合を調査した。その結果、金属的性質および高Tc超伝導性は主に(Fe2As2)5ブロック内のFe 3d状態に起因しており、Pt4As8ユニットはフェルミ準位における状態密度が極めて小さいため、準金属的性質を示し、超伝導性への直接的寄与は最小限であることが明らかになった。この系は、共有結合、金属的結合、イオン結合の複雑で異方的な混合を示し、フェルミ準位に近いバンドは平坦な性質と高い分散性の両方を示している。

ABSTRACT

By means of first-principles calculations, the electronic structure and chemical bonding for the recently discovered tetragonal (s.g. P4/n; # 85) superconducting (Tc ~ 25K) phase Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5 have been examined in details, and the optimized structural parameters, electronic bands, densities of states, and inter-atomic bonding picture were evaluated and analyzed in comparison with related layered iron-based superconducting materials. We have shown that (i) Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5 is metallic-like, and the electronic bands in the window around the Fermi level are formed mainly by the Fe 3d states of (Fe2As2)5 blocks; (ii) the (Pt4As8) blocks will behave as semi-metals with very low densities of states at the Fermi level; (iii) the near-Fermi bands adopt a "mixed" character: simultaneously with quasi-flat bands, a series of high-dispersive bands which intersect the Fermi level was found; (iv) the of chemical bonding in Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5 is very complicated and includes an anisotropic mixture of covalent, metallic, and ionic inter-atomic and inter-block interactions.

研究の動機と目的

• 新しく発見された正方晶Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5超伝導体の電子構造および化学結合を理解すること。
• その金属的性質および高い臨界温度（Tc ~ 25 K）の起源を特定すること。
• 既知の層状鉄系超伝導体と比較して、電子的および結合的特性を評価すること。
• (Fe2As2)5および(Pt4As8)ブロックが電子バンド形成およびフェルミ準位への寄与に果たす役割を特定すること。

提案手法

• 電子構造を計算するために第一原理密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• 最適化された構造パラメータは全エネルギー最小化を用いて決定された。
• フェルミ準位周辺の電子バンドおよび状態密度（DOS）が計算され、分析された。
• 電子的結合性質は電荷密度およびオルビタル分解分析を通じて評価された。
• 構造的および電子的差異を強調するために、類縁鉄pnict化物超伝導体の結果と比較された。
• フェルミ表面への寄与に寄与するFe 3d状態、Pt 5dおよびAs 4pオルビタルの寄与を区別する重点的な分析が行われた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5における金属的性質の起源は何か？フェルミ準位に近い主要なオルビタルは何か？
• RQ2 (Fe2As2)5および(Pt4As8)ブロックは、電子構造およびフェルミ表面にどのように寄与しているか？
• RQ3 この複雑な正方晶相における化学結合の性質は何か？電子的性質にどのように影響しているか？
• RQ4 特異なブロック構造を有するにもかかわらず、なぜこの化合物は比較的高いTc（~25 K）を示すのか？
• RQ5 フェルミ準位に近いバンドの分散性および平坦性は、超伝導ペアリング機構とどのように関係しているか？

主な発見

• フェルミ準位に近い電子バンドは、主に(Fe2As2)5ブロックからのFe 3d状態によって形成されており、金属的および超伝導的性質において中心的な役割を果たしていることが示された。
• (Pt4As8)ブロックはフェルミ準位における状態密度が非常に低く、準金属的性質を示しており、超伝導性への直接的寄与は最小限であると考えられる。
• フェルミ準位に近いバンドは、準フラットバンドと高い分散性を示すバンドの両方を含む混合的性質を示しており、複雑なフェルミ表面トポロジーを示している。
• Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5における化学結合は顕著な異方性を示し、原子およびブロック間で共有結合、金属的結合、イオン結合の混合が見られる。
• この系の全体的な電子構造は、特にFeとAs原子間の強い方向性結合によって安定化されており、顕著なオルビタル混合が観察された。
• 計算された電子構造は、Ca10(Pt4As8)(Fe2As2)5が新しい高Tc鉄pnict化物超伝導体の母相としての役割を果たすことを支持している。