[論文レビュー] Electronic structure and transport in graphene: quasi-relativistic Dirac--Hartry--Fock self-consistent field approximation

H. V. Grushevskaya, George Krylov|arXiv (Cornell University)|Sep 7, 2013

Graphene research and applications参考文献 24被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、電子相関および交換効果を標準的なタイトビンディング模型を超えて組み込んだ、準相対論的ディラック–ハートリー–フォック自己無撞着場アプローチを提案し、モノレイヤー石墨烯の電子構造および輸送をモデル化する。対称性破れ補正およびレプリカ・ディラック錐形成を通じて、電荷キャリアの非対称性、ARPESスペクトルにおけるミニギャップ、サイクロトロン質量の挙動を説明し、バンド構造および輸送特性に関して実験データと定量的に整合する結果を得た。

ABSTRACT

Application of secondary quantized self-consistent Dirac -- Hartree -- Fock approach to consider electronic properties of monolayer graphene with accounting of spin-polarized states allows to coherently explain experimental results on energy band minigaps and charge carrier asymmetry in graphene, propose a description of valent and conduction zones shifts and gives a nice theoretical estimation of electron and holes cyclotron masses which is in very good agreement with known experimental data.

研究の動機と目的

• グラフェンにおける電子相関および交換を過小評価する既存の擬相対論的モデルの限界を解消すること。
• 対称的ディラック錐モデルに反する、電子–ホール非対称性およびARPESスペクトルにおけるミニギャップの実験的観察を説明すること。
• スピン極化状態および相関効果を組み込んだ自己無撞着な理論的枠組みを提供し、正確なバンド構造および輸送予測を行うこと。
• 相関効果を含む自己無撞着場アプローチから、グラフェンにおける電子およびホールのサイクロトロン質量を定量的に推定し、実験測定値と一致させること。

提案手法

• 電子相関および交換相互作用を含めるために、2次量子化ハミルトニアンを用いた準相対論的ディラック–ハートリー–フォックアプローチを構築する。
• 緩く配置された2次元グラファイトの第一原理バンド構造シミュレーションに、一般化されたLMTO法を適用し、層間相関を考慮する。
• 一次元的ディラック分散を超える高次補正をモデル化するため、運動量に依存する自己エネルギーΣABおよびΣBAを導出する。
• 対称性破れ項を用いて、主な錐とは相対的にずれて回転したレプリカ・ディラック錐の位置を記述し、六角形のミニブリストルゾーンを形成する。
• ARPES実験的平面を解析し、主なディラック錐とそのレプリカとの間の準クロッシングをモデル化し、強度差およびミニギャップを予測する。
• 有効ハミルトニアンの固有値問題を解き、分散関係E(q)を計算することで、高エネルギー領域でのコニカル形状からの逸脱を明らかにする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 電子相関および交換相互作用は、質量ゼロのディラックフェルミオン近似を超えて、グラフェンの電子バンド構造をどのように修正するか？
• RQ2 ディラック錐の期待される対称性にもかかわらず、なぜグラフェンの輸送およびARPESスペクトルに電子–ホール非対称性が観察されるのか？
• RQ3 エピタキシャルグラフェンがIr(111)上に形成される際、レプリカ・ディラック錐はどのように形成され、ARPESスペクトルにおける観察されたミニギャップおよび強度非対称性の生成に果たす役割は何か？
• RQ4 運動量空間における高次補正は、ディラック点付近で六重回転対称性をどの程度破り、ミニブリストルゾーンを生じさせるか？
• RQ5 相関効果を含む自己無撞着場アプローチから、グラフェンにおける電子およびホールのサイクロトロン質量を定量的に予測できるか？

主な発見

• 自己無撞着なディラック–ハートリー–フォックアプローチは、ディラック点付近では線形ディラック錐分散を再現するが、より大きな運動量領域ではコニカル対称性を破る高次補正を明らかにした。
• モデルは、主なディラック錐と同じ直線上に配置された、六重回転したずらされたミニブリストルゾーンを形成するレプリカ・ディラック錐の存在を予測し、観察されたミニギャップを説明できる。
• レプリカのずれが電子–ホール非対称性を引き起こし、伝導帯と価電子帯におけるフェルミ速度が異なり、実験的ARPES観測と整合する。
• ARPESスペクトルにおける強度非対称性—主なディラック錐がレプリカよりも強い強度を示す—はΔBA < ΔABによって説明され、レプリカ光電子の遷移確率が低いことを示している。
• 計算された電子およびホールのサイクロトロン質量（≈0.02倍の自由電子質量）は、実験的測定値と優れた定量的整合性を示した。
• 本モデルは、ARPESスペクトルにおけるミニギャップ（≈0.02 kFvF）の起源を、運動量空間における主なディラック錐とそのレプリカとの間の準クロッシングとして成功裏に説明した。