[論文レビュー] Electronic Structure, Correlation Effects and Physical Properties of d- and f-Metals and Their Compounds

V. Yu. Irkhin, Yu. P. Irkhin|arXiv (Cornell University)|Dec 4, 1998

Inorganic Chemistry and Materials被引用数 66

ひとこと要約

本研究は、dおよびf遷移金属およびその化合物の電子構造、電子相関効果、物性を、高度な多体理論的手法を用いて包括的に理論的考察する。原子的・バンド的・相関に基づくモデルを統合し、高比熱、強磁性、非摂動的超伝導といった異常な挙動を説明する。主な結果は、グリーン関数法およびハッブルモデルを実際の物質（希土類元素やアクチニド元素を含む）に適用することで得られている。

ABSTRACT

The book includes all main physical properties of d- and f-transition-metal systems and corresponding theoretical concepts. Especial attention is paid to the theory of magnetism and transport phenomena. Some examples of non-traditional questions which are treated in detail in the book: the influence of density of states singularities on electron properties; many-electron description of strong itinerant magnetism; mechanisms of magnetic anisotropy; microscopic theory of anomalous transport phenomena in ferromagnets. Besides considering classical problems of solid state physics as applied to transition metals, modern developments in the theory of correlation effects in d- and f-compounds are considered within many-electron models. The book contains, where possible, a simple physical discussion. More difficult questions are considered in Appendices.

研究の動機と目的

• 単純な金属モデルを超えて、dおよびf遷移金属の複雑な電子的・磁気的性質を体系的に分析すること。
• 多体理論を用いて、dおよびf電子の局在的（原子的）性質と移動的（バンド的）性質を統合すること。
• 重フェルミオン行動、コンドー格子、異常な輸送特性といった非自明な物性現象を、微視的モデルで説明すること。
• 電子構造と熱力学的・磁気的・輸送的性質を結びつける統一的な理論枠組みを提供すること。
• 遷移金属における強い電子相関系の未解決課題に、高度な理論的手法を用いて取り組むこと。

提案手法

• dおよびf電子材料における多電子系を記述するため、第二量子化および原子的表現の応用。
• 特に二時間遅れグリーン関数を用いた、電子相関効果の取り扱いにグリーン関数技法を適用。
• 遷移金属における強い電子間相互作用を記述するため、ハッブルモデルおよびその拡張形の使用。
• f電子系の正確な取り扱いのため、ラカの角運動量形式および多電子演算子表現の組み込み。
• バンド構造と相関効果を同時に記述するため、密度汎関数理論とモデルハミルトニアンの組み合わせ。
• 理論的導出および実材料への応用を支援するため、付録A–Pにおける数値的・解析的解法の使用。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 dおよびf電子系における電子相関効果は、高電子比熱や重い準粒子の形成といった異常な物性にどのように寄与するか？
• RQ2 遷移金属におけるdおよびf電子の局在的（原子的）性質と移動的（バンド的）性質の間には、どのような相互作用があるか？
• RQ3 ハッブルハミルトニアンやコンドー格子モデルといった理論的モデルは、希土類およびアクチニド化合物における重フェルミオン状態の形成をどのように説明できるか？
• RQ4 フェルミ面の位相的性質は、遷移金属における輸送および磁気的性質を決定づける役割を果たすか？
• RQ5 特定のdおよびf金属化合物が高臨界温度超伝導および異常な磁気抵抗効果を示す理由は何か？

主な発見

• d金属における電子比熱係数γは強く変動し、実験値はCuの0.70 mJ/mol K²からLaの10.7 mJ/mol K²まで変動しており、電子の有効質量増大が顕著である。
• バンド構造計算からの理論的γ値（例：Scでは5.46 mJ/mol K²）は、実験値（10.2 mJ/mol K²）としばしば乖離しており、電子相関の役割が顕著に示唆される。
• 強磁性秩序は主にd遷移金属で観察され、Fe、Co、Niは強い自発磁化を示す。
• SmCo5などの希土類化合物は、強い異方性と高い磁化モーメントのおかげで、高性能永久磁石のプロトタイプとして機能する。
• プルトニウムやウランなどのアクチニド元素は、複数の結晶相が異なる温度範囲で安定する複雑な多形相転移を示しており、強い電子相関が関与していることが示唆される。
• パラ磁性d金属（例：Cr、Mn）の磁化率データは、非単調な温度依存性を示しており、強い相関効果および可能なかコンドー遮蔽の存在を示唆している。