[論文レビュー] Electronic structure, dimer physics, orbital-selective behavior, and magnetic tendencies in the bilayer nickelate superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

Yang Zhang, Ling-Fang Lin+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 5, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 66被引用数 18

ひとこと要約

本論文は ab initio 法を用いて La3Ni2O7 を圧力下で研究し、d3z2−r2 のジimer MO 振る舞い、強い intra-軌道空間ホッピングを伴う二軌道 e_g フェルミ面、フェルミ面検討と層間・局所磁性の競合を示すストライプ磁性傾向を明らかにする。

ABSTRACT

Motivated by the recently reported high-temperature superconductivity in the bilayer La$_3$Ni$_2$O$_7$ (LNO) under pressure, here we comprehensively study this system using {\it ab initio} techniques. The Ni $3d$ orbitals have a large bandwidth at ambient pressure, increasing by $\sim 22\%$ at 29.5 Gpa. Without electronic interactions, the Ni $d_{3z^2-r^2}$ orbitals form a bonding-antibonding molecular orbital state via the O $p_z$ inducing a ``dimer'' lattice in the LNO bilayers. The Fermi surface consists of two-electron sheets with mixed $e_g$ orbitals and a hole pocket defined by the $d_{3z^2-r^2}$ orbital, suggesting a Ni two-orbital minimum model. Different from the infinite-layer nickelate, we obtained a large {\it interorbital} hopping between $d_{3z^2-r^2}$ and $d_{x^2-y^2}$ states in LNO, caused by the ligand ``bridge'' of in-plane O $p_x$ or $p_y$ orbitals connecting those two orbitals, inducing $d-p$ $σ$-bonding characteristics. The competition between the intraorbital and interorbital hoppings leads to an interesting dominant spin stripe ($π$, 0) order because of bond ferromagnetic tendencies via the recently discussed ``half-empty'' mechanism.

研究の動機と目的

• La3Ni2O7 における Ni 3d 軌道の電子構造と帯域幅が圧力でどう変化するかを調べる。
• 結合-反結合 MO 状態を形成する際の低エネルギー軌道成分と頂点酸素の役割を特定する。
• フェルミ面を特徴づけ、LNO の最小限の二軌道モデルを決定する。
• intra-および interorbital ホッピングから生じる磁性傾向と可能な基底状態秩序を評価する。
• bilayer の LNO と無限層ニッケラート、Cu 系 bilayers を比較して類似点と相違点を強調する。

提案手法

• LNO の NM 状態を AP および HP 相での ab initio 密度汎関数法 (DFT) 計算を実施する。
• Δ = ε_d − ε_p（約 3.6 eV）を見積もり、圧力下で Ni 3d 帯域幅が約 22% 増加することを追跡する（29.5 GPa で）。
• Ni e_g および t2g の寄与を分析し、面内 O p_x/p_y 経由の間接ホッピングを用いて interorbital ホッピングを定量化するために Wannier 関数を構築する。
• d_{3z^2−r^2} の結合-反結合 MO 状態を bilayer に沿って同定し、軌道選択的スピン二重化の形成を議論する。
• LDA+U+J（Liechtenstein 形式）を適用して磁気構成（G-AFM、ストライプ（π,0）、A-AFM、FM）を U の関数として探索し、可能な基底状態をマッピングする（J/U を 0.2 に固定）。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高圧下における La3Ni2O7 の低エネルギー軌道成分は何で、これがフェルミ面をどう形作るか？
• RQ2 二層ジオメトリが d_{3z^2−r^2} の結合-反結合状態をどのように促進し、磁性・超伝導性にどんな影響を与えるか？
• RQ3 平面内 O p_x/p_y の架橋は d_{3z^2−r^2} と d_{x^2−y^2} の interorbital ホッピングにおいてどんな役割を果たすか？
• RQ4 intraorbital および interorbital ホッピングの競合からどんな磁性傾向が現れ、どの波ベクトルが有利か？
• RQ5 高圧下の La3Ni2O7 は他のニッケレート系および cuprates と比較して、電子構造と磁性傾向の点でどう異なるか？

主な発見

• 29.5 GPa で Ni 3d 帯幅が約 22% 増加し、 itinerancy の強化を示す。
• d_{3z^2−r^2} 軌道は apical O p_z 経由で結合-反結合 MO を形成し、相互作用がない場合には bilayer の dimer-like MO 状態とスピン二重性を生み出す。
• フェルミ面は混成された d_{3z^2−r^2} と d_{x^2−y^2} 由来の二つの電子ポケットと d_{3z^2−r^2} 由来の一つのホールポケットから成り、最小限の二軌道モデルを支持する。
• 平面内の d_{3z^2−r^2} と d_{x^2−y^2} 間の大きな平面内 interorbital ホッピング（約 0.240 eV）は、平面内 O p_x/p_y によって媒介され、強い e_g 混成を生む。
• LDA+U+J による磁性傾向解析は、U が大きくなるとストライプ（π,0）傾向を示し（最低エネルギーは 3.0 eV ≤ U ≤ 5.2 eV）、A-AFM および FM 状態と競合する。 interorbital ホッピングの半空になる傾向が層内の強磁性結合を促進する一方、層間の反鉄磁性結合を生む可能性を示唆する。
• この研究は無限層ニッケラートと比較して、平面内の d_{3z^2−r^2}–d_{x^2−y^2} 結合の強さと IL ニッケラートには現れない dimer 駆動 MO 状態といった重要な違いを強調する。