[論文レビュー] Electronic structure of compressively strained thin film La$_2$PrNi$_2$O$_7$

Bai Yang Wang, Yong Zhong+17 more|ArXiv.org|Apr 23, 2025

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 4

ひとこと要約

このin-situ ARPES研究は、圧縮応力を受けたLa2PrNi2O7薄膜のバンド構造のシフトを実験とDFT予測と比較し、強くrenormalizedされた3d_z2バンドと3d_x2-y2の非自明なkz分散を明らかにし、超伝導性に対する応力・圧力効果の示唆を示す。

ABSTRACT

The discovery of superconductivity in the bulk nickelates under high pressure is a major advance in physics. The recent observation of superconductivity at ambient pressure in compressively strained bilayer nickelate thin films has now enabled direct characterization of the superconducting phase through angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES). Here we present an in-situ ARPES study of compressively strained La$_2$PrNi$_2$O$_7$ films grown by oxide molecular beam epitaxy, and the ozone treated counterparts with an onset T$_c$ of 40 K, supplemented with results from pulsed laser deposition films with similar T$_c$. We resolve a systematic strain-driven electronic band shift with respect to that of bulk crystals, in qualitative agreement with density functional theory (DFT) calculations. However, the strongly renormalized flat 3$d_{z2}$ band shifts a factor of 5-10 smaller than anticipated by DFT. Furthermore, it stays ~70 meV below the Fermi level, contradicting the expectation that superconductivity results from the high density of states of this band at the Fermi level. We also observed a non-trivial k$_z$ dispersion of the cuprate-like 3$d_{x2-y2}$ band. Combined with results from both X-ray diffraction and DFT, we suggest that the strained films are under ~5 GPa effective pressure, considerably larger than the naïve expectation from the DFT relaxed structure. Finally, the ~70 meV energy position is intriguingly close to the collective mode coupling more prominently seen in thin films, in the energy range of both oxygen related phonons and the maximum of the spin excitation spectrum.

研究の動機と目的

• ニッケライト薄膜における圧縮応力が電子構造に与える影響を超伝導性と関連づけて理解する動機づけ。
• 応力下のバンド構造シフトを特徴づけ、DFT予測と比較する。
• 超伝導性の可能性と関連するNi 3d軌道バンド（dz2およびdx2-y2）の役割を評価する。
• 構造データと電子データから圧縮薄膜の有効圧力を推定する。

提案手法

• 酸化物分子ビーム蒸着により成長させたLa2PrNi2O7薄膜とオゾン処理対立のin-situ ARPES。
• 観測されたバンドシフトを密度汎関数理論（DFT）計算と比較。
• 銅酸塩様の3d_x2-y2バンドのkz分散の分析。
• X線回折データとDFTを統合して応力/圧力効果を推定。
• 約70 meVのエネルギー位置と集合モード結合の可能性を関連付ける。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 La2PrNi2O7の圧縮応力はバルク結晶と比較して電子バンドをどのようにシフトさせるのか。
• RQ2 強くrenormalizedされた3d_z2バンドは超伝導性の期待と整合するのか、それとも反するのか。
• RQ3 応力下での3d_x2-y2バンドのkz分散の性質はどうなるのか。
• RQ4 薄膜が受ける有効圧力はどれくらいで、それが観測される電子構造の変化とどう関連しているのか。
• RQ5 約70 meVのエネルギー位置は超伝導性に関連するフォノンまたはスピン励起モードと繋がるのか。

主な発見

• 圧縮応力を受けたLa2PrNi2O7薄膜は、バルク結晶に対する系統的な応力駆動の電子バンドシフトを示し、DFTと概ね整合する。
• 強くrenormalizedされた3d_z2バンドはDFT予測より5〜10倍小さくシフトし、フェルミ準位の約70 meV下に位置する。
• 3d_x2-y2バンドはcuprate様の特徴と一致する非自明なkz分散を示す。
• XRDとDFTの統合データは、薄膜が有効約5 GPaの圧力下にあり、安定化したリラックス構造の推定値よりも高いことを示唆する。
• 約70 meVのエネルギー位置は酸素関連のフォノンのエネルギー範囲およびスピン励起スペクトルの近傍にあり、結合の可能性を示唆する。