[論文レビュー] Electronic structure of InAs and InSb surfaces: density functional theory and angle-resolved photoemission spectroscopy

Shuyang Yang, Niels B. M. Schröter+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 29, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides参考文献 71被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論（DFT）と機械学習によるハッブルU補正、および角度分解光電子分光法（ARPES）を組み合わせて、InAsおよびInSb表面の電子構造を調査した。DFT+U(BO)は表面状態およびバンド曲げを正確に予測でき、InAs(111)の酸化は強いAs–O電荷移動により顕著なバンド曲げと電子ポケットを引き起こすことが明らかになった。一方、InSb(110)の酸化は最小限のバンド修飾を示し、トポロジカル量子デバイスに不可欠な表面酸化物挙動の重要な差異が浮き彫りになった。

ABSTRACT

The electronic structure of surfaces plays a key role in the properties of quantum devices. However, surfaces are also the most challenging to simulate and engineer. Here, we study the electronic structure of InAs(001), InAs(111), and InSb(110) surfaces using a combination of density functional theory (DFT) and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). We were able to perform large-scale first principles simulations and capture effects of different surface reconstructions by using DFT calculations with a machine-learned Hubbard U correction [npj Comput. Mater. 6, 180 (2020)]. To facilitate direct comparison with ARPES results, we implemented a "bulk unfolding" scheme by projecting the calculated band structure of a supercell surface slab model onto the bulk primitive cell. For all three surfaces, we find a good agreement between DFT calculations and ARPES. For InAs(001), the simulations clarify the effect of the surface reconstruction. Different reconstructions are found to produce distinctive surface states. For InAs(111) and InSb(110), the simulations help elucidate the effect of oxidation. Owing to larger charge transfer from As to O than from Sb to O, oxidation of InAs(111) leads to significant band bending and produces an electron pocket, whereas oxidation of InSb(110) does not. Our combined theoretical and experimental results may inform the design of quantum devices based on InAs and InSb semiconductors, e.g., topological qubits utilizing the Majorana zero modes.

研究の動機と目的

• トポロジカル量子デバイスに不可欠なInAs(001)、InAs(111)、およびInSb(110)表面の電子構造を理解すること。
• 低ギャップIII-V半導体における表面再構成および酸化効果を、高い精度と効率でシミュレートする課題に取り組むこと。
• ARPES実験と比較することで、表面系に適用した機械学習によるハッブルU補正（U_eff）の妥当性を検証すること。
• 表面再構成および酸化が、InAsおよびInSbにおけるフェルミ準位ピンナップ、バンド曲げ、表面状態に与える影響を明確にすること。
• マジョラナ零モードを有する高品質な半導体-超伝導体ヘテロ構造の設計を支援する、信頼性のある理論的・実験的フレームワークを提供すること。

提案手法

• HSE混合汎関数の結果を再現できるように、ベイズ最適化を用いて決定された機械学習によるハッブルU補正（U_eff）を用いたDFTを採用し、体積InAsおよびInSbの結果を再現した。
• PBE+U(BO)手法を用いて、数100原子を含む大規模な表面スラブモデルのDFTシミュレーションを可能にし、HSEの計算コストを克服した。
• スーパセル表面スラブのバンド構造を、バルクの原始ブラドリンゾーンに投影する「バルクアンフォールディング」スキームを実装し、ARPESデータとの直接比較を可能にした。
• InAs(001)、InAs(111)、InSb(110)表面におけるARPES実験を実施し、実験的バンド分散および表面状態の情報を得た。
• 表面再構成（例：2×4、4×2、c(4×4)）および酸化の影響がバンド構造、フェルミ準位ピンナップ、および電荷再分配に与える影響を分析した。
• DFT+U(BO)の予測とARPESデータを比較することで、手法の妥当性を検証し、表面電子状態に関する知見を抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 InAs(001)の表面再構成が、その電子構造および表面状態形成に与える影響は何か？
• RQ2 InAs(111)およびInSb(110)表面における酸化が、バンド曲げおよびフェルミ準位ピンナップに与える影響は何か？
• RQ3 なぜInAs(111)の酸化は電子ポケットを形成するが、InSb(110)の酸化はそうしないのか？
• RQ4 体積材料から導出された機械学習によるU_eff値を、表面スラブモデルに信頼性を持って転送できる範囲はどの程度か？
• RQ5 酸化物中のAsとSbが酸素に電荷を移動させる割合にどのような違いがあり、その電子的結果は何か？

主な発見

• DFT+U(BO)手法は、3つの表面すべてにおいてARPESデータを正確に再現でき、機械学習によるU_eff値が表面系へも妥当で正確であることを確認した。
• InAs(001)では、c(4×4)再構成が価電子帯最大値に表面状態を予測したが、ARPESでは観測されず、2×4および4×2再構成が共存していることを支持する結果となった。
• InAs(111)の酸化は、強いAsからOへの電荷移動により顕著なバンド曲げと電子ポケットの形成を引き起こし、ARPESおよびDFTの両方で確認された。
• InSb(110)の酸化は価電子帯最大値にほとんど影響を与えず、電子ポケットも形成されず、SbからOへの電荷移動が弱いことが示された。
• 挙動の差は、InAs(111)酸化物における表面下の電荷再配分がInSb(110)に比べて顕著であることに起因し、InAsの天然酸化物では電荷の蓄積が優先される理由が説明された。
• 本研究の結果は、InAsの天然酸化物が電荷蓄積とバンド曲げを促進するが、InSbの酸化物はギャップピンナップを示すことを示しており、トンネル接合および量子デバイスにおけるマジョラナモードカップリングに直接的な影響を持つ。