[論文レビュー] Electronic Structure of Superconducting Infinite-Layer Lanthanum Nickelates

Wenjie Sun, Zhicheng Jiang+13 more|arXiv (Cornell University)|Mar 12, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、超伝導性無限層ラニウムニッケレート薄膜の最初の角度分解光電子分光法（ARPES）を報告し、Ni-dx²−y²準位に由来するバンドに、3次元電子ポケットと顕著な有効質量増大（m*/m_DFT ≈ 2–3）を示すモーメンタム分解電子状態を明らかにした。観測されたバンド分散の異常は、銅酸化物に類似したキーンクやウォーターフォール特徴に似ており、ニッケレートにおける非摂動的超伝導の理解に重要な知見を提供する。

ABSTRACT

Revealing the momentum-resolved electronic structure of infinite-layer nickelates is essential for understanding this new class of unconventional superconductors, but has been hindered by the formidable challenges in improving the sample quality. In this work, we report for the first time the angle-resolved photoemission spectroscopy of superconducting La$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_{2}$ films prepared by molecular beam epitaxy and ${\mathrm{ extit{in situ}}}$ atomic-hydrogen reduction. The measured Fermi topology closely matches theoretical calculations, showing a large Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived Fermi sheet that evolves from hole-like to electron-like along $k_{z}$, and a three-dimensional (3D) electron pocket centered at Brillouin zone corner. The Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived bands show a mass enhancement ($m^*/m_{ m{DFT}}$) of 2-3,while the 3D electron band shows negligible band renormalization. Moreover, the Ni-$d_{x^2-y^2}$ derived states also display a band dispersion anomaly at higher binding energy, reminiscent of the waterfall feature and kinks observed in cuprates.

研究の動機と目的

• 超伝導性無限層ニッケレート、すなわち非摂動的超伝導体の主要クラスのモーメンタム分解電子状態を解明すること。
• 長年にわたりこれらの材料における直接的な電子状態測定を阻害してきた、サンプル品質の課題を克服すること。
• 実験的観察とフェルミ面トポロジーおよびバンド分散に関する理論的予測との直接的な関連を確立すること。
• 銅酸化物に類似した相関効果に起因する特徴、例えばバンド再正規化や分散異常の存在を調査すること。

提案手法

• 分子束エpitaxy（MBE）を用いて、単結晶基板上に高品質なLa0.8Sr0.2NiO2薄膜を成長させた。
• インサイト・アトミック水素還元を適用して、ペロブスカイト様前駆体相を完全に無限層相に変換した。
• 低温条件下で角度分解光電子分光法（ARPES）を実施し、モーメンタム分解電子状態を測定した。
• 実験データを密度汎関数理論（DFT）計算と比較することで、フェルミ面トポロジーとバンド分散の妥当性を検証した。
• 有効質量とエネルギー依存の分散特徴を分析することで、バンド再正規化および分散異常を評価した。
• k_z方向に沿った測定により、フェルミ面の3次元的性質を確認し、ホール的性質から電子的性質への変化を観察した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超伝導性無限層ランタンニッケレートの真のモーメンタム分解フェルミ面トポロジーは何か？
• RQ2 Ni-dx²−y²準位に由来するバンドが、有効質量増大によって示されるように、強い電子相関を示す程度はどの程度か？
• RQ3 銅酸化物超伝導体で観測されたのと類似した分散異常（キーンクやウォーターフォール特徴）が存在するか？
• RQ4 特にブリユアンゾーンのコーナーに位置する電子ポケットを有する3次元的電子状態が、超伝導ペアリングにどのように寄与するか？
• RQ5 DFT計算は実験的電子状態をどの程度正確に再現できるか？また、多体効果を説明するためにはどのような補正が必要か？

主な発見

• 測定されたフェルミ面は、k_z方向に沿ってホール的性質から電子的性質に変化する大きなホール的性質のNi-dx²−y²準位由来のシートを示し、3次元的フェルミ面トポロジーを確認した。
• Ni-dx²−y²準位由来のバンドは顕著な有効質量増大を示し、m*/m_DFT ≈ 2–3であった。これは強い電子相関を示唆する。
• ブリユアンゾーンのコーナーに中心を置く3次元的電子ポケットが観測され、理論的予測と整合的であった。
• Ni-dx²−y²バンドは、高い束縛エネルギー領域で分散異常を示し、銅酸化物に類似したキーンクやウォーターフォール特徴に類似していた。
• 3次元的電子バンドは顕著なバンド再正規化を示さず、フェルミ面のこの領域では相関効果が弱いことが示唆された。
• ARPESデータとDFT計算との全体的な整合性は、電子状態モデルの妥当性を裏付けたが、dx²−y²準位由来状態における多体効果の重要性を浮き彫りにした。