[論文レビュー] Electronic temperature and two-electron processes in overbias plasmonic emission from tunnel junctions

Alberto Martín‐Jiménez, Koen Lauwaet+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2021

Molecular Junctions and Nanostructures参考文献 43被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、トンネル接合における過電圧発光エッジの過剰バイアスが、化学ポテンシャルとしての印加バイアス電圧によって支配される熱的分布を示すことを示しており、これにより電子温度の正確な測定が可能になる。30 K未満で15 nAを超える電流下において電子温度と格子温度のずれが生じる理由は、最初の電子が電子系を加熱し、2番目の電子がその上昇した電子温度を反映する光子を放出する2電子過程によるものであり、これにより、矛盾する過剰バイアス発光モデルが統合される。

ABSTRACT

The accurate determination of electronic temperatures in metallic nanostructures is essential for many technological applications, like plasmon-enhanced catalysis or lithographic nanofabrication procedures. In this Letter we demonstrate that the electronic temperature can be accurately measured by the shape of the tunnel electroluminescence emission edge in tunnel plasmonic nanocavities, which follows a universal thermal distribution with the bias voltage as the chemical potential of the photon population. A significant deviation between electronic and lattice temperatures is found below 30 K for tunnel currents larger than 15 nA. This deviation is rationalized as the result of a two-electron process in which the second electron excites plasmon modes with an energy distribution that reflects the higher temperature following the first tunneling event. These results dispel a long-standing controversy on the nature of overbias emission in tunnel junctions and adds a new method for the determination of electronic temperatures and quasiparticle dynamics.

研究の動機と目的

• トンネル接合における過電圧電気発光の起源に関する長年の論争を解消すること。
• 発光エッジの形状を用いて金属ナノ構造における電子温度を信頼性高く測定する手法を確立すること。
• 非平衡状態下におけるプラズモニックナノキャビティ内での電子加熱と準粒子ダイナミクスの相乗作用を調査すること。
• 熱的発光モデルを超える過電圧発光を生成する2電子過程の役割を特定すること。

提案手法

• 4.5 Kで、Au/Ag(111)接合からのトンネル電気発光スペクトルを、さまざまなバイアス電圧とトンネル電流で測定した。
• 量子トンネル理論から導かれた切断関数の正規化形を用い、バイアス電圧を化学ポテンシャルとして用いた熱的光子エネルギー分布に発光エッジの形状をフィットさせた。
• 負の過剰エネルギー領域の線形部にフィットすることで電子温度を抽出し、バイアス電圧を±10 meVの不確実性内でフィッティングパラメータとして扱った。
• トンネル電流の逆数から導かれるトンネルイベント間の平均時間と電子温度を相関させた。
• 電子-電子および電子-格子振動相互作用を考慮した、Ag(111)における表面状態の寿命および非弾性散乱率をモデル化するため、多体GWおよびRPA計算を実施した。
• 原子的に清浄で平坦な表面を確保するため、超高真空下での試料およびプローブの準備を実施し、Ar+イオンスパッタリングと熱アニール処理を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 過電圧電気発光エッジの形状を用いて、トンネル接合における電子温度を正確に決定できるか？
• RQ2 低温および高電流下におけるトンネル接合における電子温度と格子温度のずれの原因は何か？
• RQ3 過電圧発光は、主に高温電子ガスからの熱的発光であるのか、それともトンネルイベント間のエネルギー移動を伴う2電子過程によるものなのか？
• RQ4 トンネルイベント間の時間遅れが、測定された電子温度および光子放出エネルギーにどのように影響するか？
• RQ5 準粒子寿命および非弾 性散乱率が、観測される発光ダイナミクスにどの程度影響を及えるか？

主な発見

• 30 K以上、およびトンネル電流が10 nA未満の範囲では、過電圧発光エッジから測定した電子温度は格子温度と一致する。
• 30 K未満でトンネル電流が15 nAを超えると、電子温度と格子温度の顕著なずれが生じ、強い電子加熱が示唆される。
• 観測された電子温度は、トンネルイベント間の平均時間と逆比例する傾向を示し、最初の電子が系を加熱する2電子メカニズムに整合する。
• 2番目のトンネルイベントが放出する光子のエネルギー分布は、最初のイベントによって生じた上昇した電子温度を反映しており、純粋な熱的モデルよりも2電子過程を支持する。
• 過電圧光子に対してバイアス電圧が化学ポテンシャルとして機能するため、発光エッジは普遍的な熱的分布に従い、電子温度の決定手法として新たな有効性が裏付けられる。
• GWおよびRPA手法によるAg(111)における表面状態の寿命の理論的計算は、準粒子崩壊の観測されたエネルギー依存性を確認し、実験的解釈を支持する。