[論文レビュー] Enabling Heterogeneous Catalysis to Achieve Carbon Neutrality: Directional Catalytic Conversion of CO$_2$ into Carboxylic Acids

Huabin Zhang, Xiaofei Zhang|arXiv (Cornell University)|Jun 10, 2022

Carbon dioxide utilization in catalysis被引用数 12

ひとこと要約

本レビューでは、光触媒、電気触媒、熱触媒を用いたCO₂をカルボン酸に方向性のある不均一触媒反応へと変換する手法を提案し、活性および選択性を向上させるために豊富な触媒の分子レベルでの制御に焦点を当てる。理論的知見、先進的な特性評価技術、代表的な触媒系を提示し、炭素中立化に向けた持続可能なCO₂利用と高付加価値化学物質の生産のためのロードマップを提供する。

ABSTRACT

The increase in anthropogenic carbon dioxide (CO$_2$) emissions has exacerbated the deterioration of the global environment, which should be controlled to achieve carbon neutrality. Central to the core goal of achieving carbon neutrality is the utilization of CO$_2$ under economic and sustainable conditions. Recently, the strong need for carbon neutrality has led to a proliferation of studies on the direct conversion of CO$_2$ into carboxylic acids, which could effectively alleviate CO$_2$ emissions and create high-value chemicals. The purpose of this review is to present the application prospects of carboxylic acids and the basic principles of CO$_2$ conversion into carboxylic acids through photo-, electric-, and thermal catalysis. Special attention is focused on the regulation strategy of the activity of abundant catalysts at the molecular level, inspiring the preparation of high-performance catalysts. In addition, theoretical calculation, advanced technologies, and numerous typical examples are introduced to elaborate on the corresponding process and influencing factors of catalytic activity. Finally, challenges and prospects are provided for the future development of this field. It is hoped that this review contributes to a deeper understanding of the conversion of CO$_2$ into carboxylic acids and inspires more innovative breakthroughs

研究の動機と目的

• CO₂から得られるカルボン酸が高付加価値化学品としての応用可能性を分析すること。
• 光触媒、電気触媒、熱触媒を用いたCO₂をカルボン酸に変換する際の基本的原則を解明すること。
• 豊富な不均一触媒の活性および選択性を向上させるための分子レベルの戦略を検討すること。
• 理論的計算と先進的な特性評価技術を統合し、触媒の活性および反応機構を理解すること。
• スケーラブルで持続可能なCO₂から化学品への変換のための主な課題と今後の方向性を特定すること。

提案手法

• CO₂をカルボン酸に変換する光触媒、電気触媒、熱触媒の経路に関する体系的レビュー。
• 反応機構のモデル化と触媒表面の活性サイトの同定に理論的計算を応用。
• 触媒構造と性能の相関関係を明らかにするために先進的な特性評価技術を用いる。
• 遷移金属酸化物、単原子触媒、貴金属でない材料を含む代表的な触媒系の分析。
• 実験データと計算モデルを統合し、触媒設計を支援。
• CO₂還還の過電圧、ファラデー効率、選択性を最適化するための分子レベルの制御戦略に重点を置く。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 不均一触媒を分子レベルでどのように設計すれば、CO₂をカルボン酸に変換する際の高い活性および選択性を達成できるか？
• RQ2 光触媒、電気触媒、熱触媒によるCO₂還還において、主要な機構的経路と律速段階は何か？
• RQ3 理論的計算と先進的な特性評価技術は、触媒の性能および構造-活性相関関係を理解するためにどのように寄与するか？
• RQ4 産業的炭素中立化応用に向けたCO₂をカルボン酸に変換するプロセスのスケーリングアップにおける主な課題は何か？
• RQ5 地球に豊富に存在する低コストの触媒を用いた持続可能なCO₂利用のための設計原則は何か？

主な発見

• 不均一触媒の分子レベルでの制御は、CO₂変換効率とカルボン酸への選択性を顕著に向上させる。
• 光触媒および電気触媒系は、常温条件下でホルム酸および酢酸の生成において有望なファラデー効率を示している。
• 理論的計算により、表面の配位環境およびdバンド中心がCO₂の吸着および活性化エネルギー障壁に強く影響することが明らかになった。
• 単原子触媒および貴金属でない触媒は、貴金属系システムに代わる道筋を提供する、競争力のある性能を示している。
• 先進的なin situおよびoperando技術により、反応中間体および活性サイトの進化をリアルタイムでモニタリング可能となった。
• 計算モデルと実験的検証の統合により、触媒の発見と最適化が加速された。