[論文レビュー] Encoding Quantum Mechanics into Pentagonal Geometries for Discovering Novel Two-Dimensional Materials

Lei Liu, Immanuella Kankam+1 more|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2018

Graphene research and applications参考文献 23被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、ab initio密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、量子力学的相互作用を不規則な凸五角形幾何構造に埋め込むことで、二酸化炭素（2D）炭素材料を発見するための新規フレームワークを提案する。14種類の五角形タイリングパターンを出発点として、原子の緩和を模擬し、多様な電子的性質（半導体的から金属的、およびディラック・コーンを有する半金属的）を示す13種の新しい2D炭素ナノシートを同定した。五角形対称性が、チューナブルな電子的挙動を示す機能的2D材料の発見を導く可能性を示している。

ABSTRACT

Imagine that there is a gapless plane tessellated by irregular, convex pentagons with their side lengths at the sub-nanoscale, and tiny balls are placed at the vertices of each pentagon. If there are no interactions among these balls, one would expect that they stand still at the vertices of the pentagons. But what if these balls symbolize atoms? The electrons and nuclei of the atoms will start to interact following the laws of quantum mechanics. As a result, the atoms will relocate leading to a system of energy minimum. While performing an experiment of manipulating individual atoms and observing the resulting configurations may be challenging, we apply ab initio density functional theory (DFT) calculations to carry out a virtual experiment, where we assign carbon atoms at the vertices of 14 types of convex pentagons and then optimize the positions of these atoms. We obtain a variety of unexpected structures; almost all of them except types 2 and 4 structures{these two structures are equivalent{differ from the initial pentagonal geometries. We compute the band structure of each resulting geometry representing the crystal structure of a two-dimensional (2D) material. We find diverse electrical properties among these 2D materials: metallic, semiconducting, and semi-metallic with a Dirac cone. Our work shows that encoding quantum mechanics into the geometries of irregular, convex pentagons and with the help of DFT calculations open up a novel route for accelerating discovery of new 2D materials.

研究の動機と目的

• 炭素原子が、14種類の不規則で凸な五角形の頂点に配置された状態から、自発的に安定な2Dナノシートを形成できるかどうかを調査すること。
• 量子力学的相互作用（電子-電子、電子-イオン、イオン-イオン）が、原子緩和の過程で初期の五角形幾何構造にどのように影響を与えるかを調査すること。
• DFT計算を用いて、得られた2D炭素ナノシートの電子的性質を特定すること。
• ナノエレクトロニクス応用に適した、ディラック・コーンや小さな効果的質量を示すような、特異な電子的挙動を示す新しい2D材料を同定すること。

提案手法

• 14種類の凸五角形タイリングパターンから導かれる炭素ナノシートの幾何最適化に、ab initio密度汎関数理論（DFT）とPBE汎関数を用いる。
• バーゼルのアビ・インチア・シミュレーション・パッケージ（VASP）を用いて、全エネルギーの計算、原子位置の最適化、および電子バンド構造の計算を行う。
• 各五角形タイリングタイプの面内格子ベクトルに基づいて、周期的2D材料を模擬するための表面スーパーセルモデルを構築する。
• 高対称性kポイント経路に沿ってバンド構造を計算し、金属的・半導体的・ディラック・コーンを有する半金属的材料に分類する。
• キャリア輸送特性を評価するために、効果的質量とフェルミ速度を計算する。
• バンド分散を分析し、ディラック・コーンの有無を確認するために、Γ点付近に81×81のkポイントグリッドを用いる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 量子力学的緩和の後、炭素原子が不規則な凸五角形の頂点に留まるのか、それとも新しい幾何構造に再配置されるのか。
• RQ2 異なる五角形タイリングタイプから得られる14種の炭素ナノシートの、結果として得られる電子バンド構造は何か。
• RQ3 緩和された構造のうち、グラフェンに類似したディラック・コーンや半金属的挙動を示すものがあるか。
• RQ4 半導体的炭素ナノシートのバンドギャップの大きさは何か。実験値と比較するとどうなるか。
• RQ5 キャリアの効果的質量とフェルミ速度は、ナノエレクトロニクス応用への可能性にどのように影響を与えるか。

主な発見

• DFT緩和後、14種類のナノシートのうち、タイプ2およびタイプ4の炭素ナノシートのみが初期の五角形幾何構造を維持しており、他のすべてのタイプは非五角形構造に再配置された。
• 14種の炭素ナノシートのうち5つ（タイプ1、3、8、11、12）は、PBEレベルで0.14 eVから0.89 eVのバンドギャップを示す半導体的性質を示した。
• タイプ3の炭素ナノシートはΓ点で直接バンドギャップを示したが、初期にはコーンに類似した分散が見られたものの、ディラック・コーンは形成されなかった。
• タイプ9の炭素ナノシート（グラフェンに類似）は、半金属的でディラック・コーンを有し、フェルミ速度が8.2 × 10⁵ m/sと、文献値の約10⁶ m/sに近い値を示した。
• タイプ3ナノシートの電子およびホールの効果的質量は0.07 m₀と計算され、電子輸送に有利な高いキャリア移動度を示した。
• タイプ11炭素ナノシートは、孤立したC原子クラスタの影響でフェルミ準拠付近にほぼ平坦なバンドを示し、強い光学吸収と高い状態密度の重ね合わせを示した。