[論文レビュー] End-to-end Symmetry Preserving Inter-atomic Potential Energy Model for Finite and Extended Systems

Linfeng Zhang, Jiequn Han+4 more|arXiv (Cornell University)|May 23, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 30被引用数 155

ひとこと要約

DeepPot-SE は、エンドツーエンドで対称性を保持するニューラルネットワーク型 PESで、サイズ依存性があり、微分可能で、拡張性があり、有限分子と拡張材料の両方を、ab initio 法と同程度の精度で記述できる。

ABSTRACT

Machine learning models are changing the paradigm of molecular modeling, which is a fundamental tool for material science, chemistry, and computational biology. Of particular interest is the inter-atomic potential energy surface (PES). Here we develop Deep Potential - Smooth Edition (DeepPot-SE), an end-to-end machine learning-based PES model, which is able to efficiently represent the PES for a wide variety of systems with the accuracy of ab initio quantum mechanics models. By construction, DeepPot-SE is extensive and continuously differentiable, scales linearly with system size, and preserves all the natural symmetries of the system. Further, we show that DeepPot-SE describes finite and extended systems including organic molecules, metals, semiconductors, and insulators with high fidelity.

研究の動機と目的

• エンドツーエンドの ML ベースのポテンシャルエネルギー面 (PES) を開発し、有限系と拡張系の両方に対して量子力学的精度に近づける。
• モデル入力は原子種と座標のみに依存し、並進・回転・置換対称性を保持する。
• 分子動力学に適したサイズ依存性と滑らかさを実現し、系サイズに対して線形スケーリングを実現する。
• 有機分子、金属、半導体、絶縁体、HEA など、多様なシステムに適用可能な統一的なフレームワークを提供する。
• 採用とベンチマークを容易にするために、オープンソースのコードとデータを公開する。

提案手法

• 総エネルギーを原子エネルギーの和として分解し、E = sum_i E_i、原子種依存のサブネットワークを用いる。
• カットオフ半径 r_c 内の局所環境を定義し、相対座標を tilde R^i に写像する。微分可能な重み s(r_ji) を用いる。
• 局所環境から対称性を保持する埋め込み G^i を構築し、それらを用いて対称性を保つ特徴行列 D^i = (G^{i1})^T tilde R^i (tilde R^i)^T G^{i2} を形成し、それを原子エネルギー網の入力とする。
• 回転対称性と置換対称性を保持する座標/化学結合のフィルタを生成するエンコーディングネットワークを使用し、続いて E_i を出力するフィッティングネットワークを適用する; i を over sum して E を得る。
• Energy と Force、Virial を含む損失を用いてエンドツーエンドで訓練し、エネルギーと力の整合性を確保する (利用可能な場合)。
• データは、多様なシステムにまたがる DFT/CP2K 分子動力学トラジェクトリから取得され、単一モデルが有限系と拡張系の両方に一般化できるようにする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エンドツーエンドで対称性を保持する ML モデルは、有限系と拡張材料の両方の PES を正確に記述できるか。
• RQ2 DeepPot-SE は、Cu, Ge, Si, TiO2 多形、ピリジン多形、MoS2 と Pt クラスターを含む代表的な系において、他の ML PES アプローチと比較してどの程度性能を発揮するか。
• RQ3 モデルは拡張性、微分可能性、対称性を維持しつつ、スケーラブルな訓練と推論を可能にするか。
• RQ4 訓練に力学量とフォースを含めることがデータ効率と精度に与える影響は何か。
• RQ5 単一モデルで複数の化学ファミリ（例：C/H/O/N）を扱えるのか、それともサブシステム別モデルが必要か。

主な発見

• DeepPot-SE フレームワークは、単一のエンドツーエンドモデルを用いて、小分子からバルク材料まで、幅広い系に対して正確なエネルギーと力を提供する。
• この手法は平行移動・回転・置換対称性を保持し、局所環境とエネルギー分解により系サイズに対して線形スケールである。
• Cu, Ge, Si, TiO2 多形、ピリジン多形、Pt クラスターを有する MoS2、および CoCrFeMnNi 高エントロピー合金など、他の ML PES アプローチと比較して競争力があるまたは優れている。
• 訓練スキームはエネルギーと力情報の両方を含めることがデータ効率とモデル忠実度を改善する。
• このアプローチは、オープンソース実装 (DeePMD-kit) と diverse materials のベンチマーク用データリソースを提供する。