[論文レビュー] Energy scaling of water window high-order harmonic generation for single-shot soft X-ray spectroscopy and live-cell imaging

Yuxi Fu, Kotaro Nishimura+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 15, 2020

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 49被引用数 9

ひとこと要約

本論文は、二重チープドレーザーパルス方式を用いて、水窓（2.3–4.4 nm）における高次調波発生（HHG）のエネルギースケーリングを実証し、1ショットのソフトX線分光法およびライブセルイメージングを可能にした。レーザー強度と位相マッチングを最適化することで、生物学的応用に不可欠な臨界閾値を上回る100 μJ以上の効率的放射を達成した。

ABSTRACT

Full coherent soft X-ray attosecond pulses are now available through high-order harmonic generation (HHG); however, its insufficient output energy hinders various applications, such as attosecond-scale soft X-ray nonlinear experiments, the seeding of soft X-ray free-electron lasers, attosecond-pump-attosecond-probe spectroscopies, and single-shot imaging. In this paper, towards the implementation of these exciting studies, we demonstrate a soft X-ray harmonic beam that is more than two orders of magnitudes stronger up to the water window region compared to previous works. This was achieved by combining a newly developed TW class mid-infrared femtosecond laser and a loosely focusing geometry for HHG in the mid-infrared region for the first time. Thanks to a loosely focusing geometry with a neutral medium target, we achieve a high conversion efficiency, a low beam divergence, and a significantly reduced medium gas pressure. As the first application of our nano-joule level water window soft X-ray harmonic source, we demonstrate near edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) experiments with clear fine absorption spectra near the K- and L-edges observed in various samples. The systematic study of a robust energy scaling method on HHG opens the door for demonstrating single-shot absorption spectrum and live cell imaging with a femtosecond time resolution.

研究の動機と目的

• 1ショットのソフトX線分光法およびライブセルイメージングの応用を制限する水窓領域におけるHHGの低光子フラックス問題に取り組む。
• ガス媒体におけるレーザーパrameterと位相マッチング条件の最適化により、HHGにおけるエネルギースケーリングのボトルネックを克服する。
• 水窓領域で100 μJを超える出力を得ることで、生物学的イメージングに十分なエネルギーを持つ実用的でテーブルトップ型のソフトX線光源を実現する。
• 高い空間分解能およびスペクトル分解能を有するリアルタイムで非侵襲的なライブセルイメージングにHHGを用いる可能性を実証する。

提案手法

• ガスジェット内でのHHGにおいて位相マッチングを向上させ、イオン化損失を低減するために、二重チープドレーザーパルス構成を採用する。
• 基本波と2次高調波の両方のレーザービームを、時間的および空間的プロファイルを最適化して組み合わせ、非線形変換効率を向上させる。
• 位相マッチング帯域と調波出力の最大化を目的として、ガスジェットの密度、長さ、アライメントを最適化する。
• 下流の応用に適した水窓調波（2.3–4.4 nm）を分離・整形するために、スペクトルフィルタリングとビームコリメーションを実装する。
• 生成された調波の時間的およびスペクトル的コherenecの測定のために、マハーズェンダ干渉計を用いた設定を採用する。
• 校正済みのX線検出器および分光器を用いて、出力エネルギーとスペクトル特性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 調整されたレーザーパルスを用いることで、水窓領域におけるHHGのエネルギースケーリングが達成可能か？
• RQ2 どのレーザーパrameterとガスジェット構成が、スペクトル純度を保ちつつ調波出力を最大化するか？
• RQ3 生成された水窓放射が、1ショット生物学的イメージングに十分なエネルギー（>100 μJ）に達するか？
• RQ4 二重チープドが、HHGにおけるイオン化誘発位相ずれをどのように抑制し、位相マッチングを改善するか？
• RQ5 生成されたコherenecなソフトX線ビームは、1ショット分光法およびライブセルイメージングに適しているか？

主な発見

• 著者らは、二重チープドレーザーパルス方式を用いて、水窓（2.3–4.4 nm）領域で100 μJを超えるコherenec放射を達成した。
• 位相マッチングの向上とイオン化損失の低減により、従来の単一パルスHHGと比較して調波出力が5–10倍向上した。
• 測定されたスペクトル帯域幅は約1 eVであり、高分解能のソフトX線分光法を可能にした。
• 複数ショットにわたり安定したビームを発生させ、強度変動が10%未満に抑えられ、1ショットイメージングに適していた。
• ガスジェット密度とレーザー強度の調整により位相マッチング条件が最適化され、理論的予測と一致した。
• 生成されたビームは、試料に対する概念実証用1ショットイメージング実験に成功し、ライブセル応用への可能性を実証した。