[論文レビュー] Energy transfer from tunneling electrons to excitons

Sotirios Papadopoulos, Lujun Wang+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 23, 2022

Molecular Junctions and Nanostructures被引用数 5

ひとこと要約

本論文は、遷移金属ジ chalcogenide (TMD) におけるトンネル電子からのエネルギー移動 (ET) を通じた電気的励起子生成を示している。TMD がトンネル経路から空間的に分離されていても、この現象は観察される。グラフェン-hBN-ゴールドトンネル接合に WSe2 や MoSe2 を積層した系において、バイアスを印加した際、励起子エネルギー（1.63 eV）に対応する鋭い光励起光スペクトルピークが観測され、ET が支配的メカニズムであることを確認した。非弾性電子トンネル理論に基づく理論的モデリングにより、この効果が裏付けられている。

ABSTRACT

Excitons in optoelectronic devices have been generated through optical excitation, external carrier injection, or employing pre-existing charges. Here, we reveal a new way to electrically generate excitons in transition metal dichalcogenides (TMDs). The TMD is placed on top of a gold-hBN-graphene tunnel junction, outside of the tunneling pathway. This electrically driven device features a photoemission spectrum with a distinct peak at the exciton energy of the TMD. We interpret this observation as exciton generation by energy transfer from tunneling electrons, which is further supported by a theoretical model based on inelastic electron tunneling. Our findings introduce a new paradigm for exciton creation in van der Waals heterostructures and provide inspiration for a new class of optoelectronic devices in which the optically active material is separated from the electrical pathway.

研究の動機と目的

• 遷移金属ジカルコゲナイド (TMD) における直接的キャリア注入を伴わずに、電気的励起子生成を実現する新規手法の提示。
• トンネル電子からのエネルギー移動 (ET) が、電流経路とは物理的に分離された TMD の励起的状態を励起できるかの検証。
• 非弾性電子トンネルおよび局所状態密度 (LDOS) を基盤とする理論的枠組みを構築し、観測された励起子発光を説明すること。
• van der Waals ハイブリッド構造を用いた、チップスケールの電気的ポンプ型オプトエレクトロニクス素子実現への可能性の探求。

提案手法

• 機械的剥離法を用いたグラフェン、六方バルバニウム窒化物 (hBN)、ゴールドを用いたvan der Waalsトンネル接合の作製。TMD (WSe2, MoSe2) をその上に積層。
• グラフェンとゴールド電極間にバイアス電圧 (Vb) を印加し、hBN障壁を通過する電子トンネルを駆動。
• 室温下でTMDからの電界発光 (ePL) スペクトルを測定するために、高数値孔径集光光学系の使用。
• 空間的分離を確認するため、実空間およびフーリエ空間での発光パターン解析を用いて発光源を区別。
• 非弾性トンネル理論および局所状態密度 (LDOS) を基盤とする理論モデルを構築し、励起子状態へのエネルギー移動を記述。
• 近場双極子-双極子結合および吸収スペクトル (ηabs) を組み込み、モノレイヤーとバイレイヤーTMDの差を説明。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 TMD がトンネル経路から電気的に分離されている場合でも、トンネル電子からのエネルギー移動によって励起子が生成可能か。
• RQ2 近場電磁場結合が、トンネル電子と励起子状態間のエネルギー移動をどのように媒介するか。
• RQ3 TMD の厚さ（モノレイヤー対バイレイヤー）が、エネルギー移動誘発励起子発光の効率および起動電圧に与える影響は。
• RQ4 局所状態密度 (LDOS) の非放射的モードが、励起子共鳴エネルギー付近でエネルギー移動をどれほど強化するか。
• RQ5 このメカニズムは、TMD を用いたトンネルデバイスで観測された準領域発光を説明できるか。

主な発見

• WSe2 において、1.63 eV（762 nm）の明確な電界発光ピークが観測され、これは中性 1s 励起子エネルギーと一致しており、トンネル経路からhBNを介して分離された状態でも観測された。
• ピーク幅（約25 meV）が熱エネルギー（kB T）と一致しており、広がりが小さく、明確な励起子遷移であることを示している。
• 低電圧域において、バイレイヤーMoSe2（2L）の発光強度がモノレイヤーMoSe2（1L）を上回り、Vb ≈ 1.75 V でクロスオーバーが観測された。これは吸収およびLDOSの違いに起因する異なる起動電圧を示している。
• 非弾性トンネルおよび近場結合に基づく理論的モデリングにより、1L と 2L MoSe2 間の電圧依存的強度クロスオーバーが再現され、光学的吸収およびLDOSの役割が確認された。
• 励起子エネルギー付近でLDOSの非放射的モードが強く増幅されており、トンネル電子から励起子へのエネルギー移動を効率的に促進している。
• このメカニズムにより、TMD の電子的バンドギャップ未満の電圧でも励起子生成が可能であり、ET を通じた準領域励起が実証された。