[論文レビュー] Enhanced ferroelectric polarization by induced Dy spin-order in multiferroic DyMnO3

O. Prokhnenko, R. Feyerherm+5 more|HZB Repository (Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH (HZB))|Sep 1, 2006

Multiferroics and related materials被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、多フェロ酸化物 DyMnO3 における不整合な Dy スピン秩序が、6.5 K 以上で強誘電分極を増幅することを示している。分極は 0.2 μC/m² にピークに達し、TbMnO3 よりも3倍高い。この増幅は、Mn スピンと Dy スピンの磁気的歪み結合に起因し、分極および Dy 磁気散乱強度にヒステリシスが観察されることで裏付けられており、分極を Mn スピンスパイラルのみに起因するものより大きくする動的な格子歪みが存在することを示している。

ABSTRACT

Neutron powder diffraction and single crystal x-ray resonant magnetic scattering measurements suggest that Dy plays an active role in enhancing the ferroelectric polarization in multiferroic DyMnO3 above TNDy = 6.5 K. We observe the evolution of an incommensurate ordering of Dy moments with the same periodicity as the Mn spiral ordering. It closely tracks the evolution of the ferroelectric polarization which reaches a maximum value of 0.2 muC/m^2. Below TNDy, where Dy spins order commensurately, the polarization decreases to values similar for those of TbMnO3.

研究の動機と目的

• Dy 磁気秩序が、Mn スピンスパイラルの寄与を超えて DyMnO3 の強誘電分極をどのように増幅するかを調査すること。
• Dy スピンが R MnO3 化合物における多フェロ的応答において受動的な観察対象であるのか、あるいは能動的な貢献者であるのかを特定すること。
• 他の希土類マンガナイトと比較して DyMnO3 に著しく高い分極が観察される背後にある微視的メカニズムを明確にすること。
• 相転移に伴う Dy スピン秩序の対称性およびその変化を、強誘電分極と相関させること。

提案手法

• 多結晶 162DyMnO3 の磁気構造および相転移を調べるために中性子粉末回折（NPD）が用いられた。
• 単結晶X線共振磁気散乱（XRMS）を用いて、スピンの配向および伝播ベクトルに高い感度を持つ温度依存の Dy スピンの磁気的秩序を測定した。
• NPDデータのリエーティルド解析により、Dyイオンの磁気モーメントベクトル（不整合調制および振幅を含む）が決定された。
• 分極測定と磁気散乱強度を相関させることで、Dy スピン秩序と強誘電性との間のヒステリシスおよび結合を特定した。
• Pbnm空間群および既約表現（Γ2⊗Γ3）に基づく対称性解析により、Dy および Mn スピンの許容される磁気構造が制約された。
• TbMnO3 や他の R MnO3 システムとの比較分析により、Dy のクライマーイオンの性質およびスピン異方性の特異的役割が明らかにされた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 DyMnO3 における Dy スピン秩序は、Mn スピンスパイラルの寄与を超えて強誘電分極を能動的に増幅するか？
• RQ2 Dy スピンの磁気的秩序の性質は何か？ また、温度変化に伴い Mn スピン秩序と比較してどのように変化するか？
• RQ3 Mn スピンスパイラル機構が類似しているにもかかわらず、なぜ DyMnO3 の強誘電分極は TbMnO3 よりも顕著に高いのか？
• RQ4 Dy スピン秩序と格子歪みの間には動的な結合が存在し、分極を増幅しているのか？
• RQ5 分極および磁気散乱強度のヒステリシス的挙動は、その背後にある結合メカニズムをどのように反映しているか？

主な発見

• DyMnO3 の強誘電分極は、Dy のネール温度（T_N^Dy = 6.5 K）よりわずかに高い領域で最大 0.2 μC/m² に達し、TbMnO3 の3倍にのぼる。
• T_l^Dy = 15 K で、Mn スピンスパイラルと同じ周期（τ ≈ 0.36–0.385）を持つ不整合な Dy スピン秩序が発現し、分極の最大値と一致する。
• 分極および不整合な Dy 磁気散乱ピーク強度の両方に顕著なヒステリシスが観察され、Dy スピン秩序と強誘電性との強い結合が示された。
• T_N^Dy = 6.5 K 以下では Dy スピンが共鳴的に秩序化し、分極は急激に 0.06 μC/m² に低下する。これは非磁性 R MnO3 化合物と同程度の値である。
• 誘導された Dy 磁気モーメントは (0.4(6), 2.5(2), 0.0(3)) μB/Dy であり、最大振幅は TbMnO3 における Tb のそれ（1.2 μB/Tb）のおよそ2倍に達する。
• Dy スピンに c 軸成分がないことから、Dy bc スピンスパイラルが分極の原因であるとは考えにくく、磁気的歪みによる格子歪みのような代替結合メカニズムが存在することが示唆された。