[論文レビュー] Enhanced Hydrogen Storage in Gold-doped Carbon Nanotubes: A first-principles study

Shima Rezaie, David Smeulders+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 24, 2022

Hydrogen Storage and Materials被引用数 4

ひとこと要約

第一原理研究では、金ドーピングされたカーボンナノチューブ（Au-CNT）を、逆転可能な水素貯蔵のための高性能材料として提案している。電荷移動による結合エネルギーの向上とチューブ径の最適化により、Au-CNTは154–330 g/Lの体積容量を達成し、200 K以上の脱吸温度を示し、米国エネルギー省（DOE）の目標を上回っている。

ABSTRACT

Sorbent materials are a promising alternative to advance hydrogen storage technologies. The general disadvantage is the relatively weak solid-gas interaction and adsorption energy, providing low gravimetric and volumetric capacities and extreme operational conditions. Here we propose Au-doped carbon nanotubes (CNTs) as an efficient alternative for reversible hydrogen capture at high temperatures. This work investigates the properties of several modified CNTs using density functional theory. We analyze the binding and formation energies of the uniformed Au-doped CNTs and assess their adsorption capability. The hydrogen storage mechanisms of the nanostructures are studied in depth using partial density of states and charge transfer analysis showing that the increase of diameter has a positive effect on the outcome. Our findings show that the modified structures are able to capture from six to nine hydrogen molecules per gold atom, achieving volumetric capacities ranging from 154 to 330 g/l, surpassing the DOE target. In addition, the calculated desorption temperatures indicate high performance of Au-doped CNTs, obtaining hydrogen capture-release working conditions above 200 K.

研究の動機と目的

• 従来の吸着材の制限を克服するため、高容量で逆転可能な水素貯蔵材料を開発すること。
• 金ドーピングがカーボンナノチューブの電子的および吸着特性に与える影響を調査すること。
• 水素結合を強化するための最適な構造的パrameter（例えばチューブ径）を特定すること。
• AuドーピングされたCNTの体積容量および質量比貯蔵容量および脱吸温度を評価すること。
• 200 K以上の温度で水素の捕集と放出が可能な実現可能な作動条件を同定すること。

提案手法

• AuドーピングされたCNTの結合エネルギーおよび生成エネルギーを解析するために、密度汎関数理論（DFT）計算が用いられた。
• AuとH2分子間の電子的相互作用を調査するために、部分状態密度（PDOS）解析が実施された。
• Au-CNT界面における結合の性質を理解するために、電荷移動解析が実施された。
• チューブ径を変化させた構造モデルと均一なAuドーピングを組み合わせた体系的評価が行われた。
• 水素吸着容量は、金原子あたりおよび体積単位あたりで計算された。
• 結合エネルギーの傾向に基づいて、熱力学的脱吸温度が推定された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 金ドーピングは、カーボンナノチューブにおける水素吸着エネルギーおよび容量にどのように影響するか？
• RQ2 CNT径の変化が、Auドーピング系における水素の結合強度および貯蔵容量に与える影響は何か？
• RQ3 AuドーピングされたCNTは、米国エネルギー省（DOE）2025年目標を超える水素体積容量を達成できるか？
• RQ4 AuドーピングされたCNTから水素をどのようにして逆転可能に放出できるか？
• RQ5 ドーピングされたCNTにおける金原子と水素分子間の電荷移動メカニズムは何か？

主な発見

• AuドーピングされたCNTは、1つの金原子あたり6〜9個の水素分子を捕獲でき、貯蔵容量が顕著に向上する。
• 水素の体積容量は154〜330 g/lの範囲にあり、米国エネルギー省（DOE）の目標を上回っている。
• CNT径の増加により、電子的相互作用および電荷移動が強化され、水素吸着容量が向上する。
• 水素の脱吸温度は200 K以上であると予測されており、中程度の温度で逆転可能に動作可能であることを示している。
• 電荷移動解析により、金原子が電子供与体として機能し、静電的およびオビタル相互作用を通じてH2結合を強化することが確認された。
• 部分状態密度（PDOS）解析により、Auの5dオービタルとHの1s状態のハーモニクスが観察され、化学吸着に類似した結合が示唆された。