[論文レビュー] Enhanced nonlinear interaction of polaritons via excitonic Rydberg states in monolayer WSe2

Jie Gu, Valentin Walther+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 28, 2019

Strong Light-Matter Interactions参考文献 38被引用数 15

ひとこと要約

本論文では、マイクロカビティに埋め込まれたモノレイヤーWSe2における1番目の励起状態（Rydberg様）の励起子状態を用いることで、励起子ポラリトンにおける非線形相互作用の強化を示した。これらの励起された励起子は空間的拡大が大きいことから、ポラリトンは10倍を超える非線形応答を示し、それが測定可能なキャビティRabi分裂の変化として確認された。これは固体系における強い単一光子非線形性への重要な一歩を示している。

ABSTRACT

Strong optical nonlinearities play a central role in realizing quantum photonic technologies. In solid state systems, exciton-polaritons, which result from the hybridization of material excitations and cavity photons, are an attractive candidate to realize such nonlinearities. Here, the interaction between excitons forms the basis of the polaritonic nonlinearity. While the interaction between ground state excitons generates a notable optical nonlinearity, the strength of such ground state interactions is generally not sufficient to reach the regime of quantum nonlinear optics and strong single-polariton interactions. Excited states, however, feature enhanced interactions and therefore hold promise for accessing the quantum domain of single-photon nonlinearities, as demonstrated with high-lying Rydberg states of cold atomic systems. Excitons in excited states have recently been observed in monolayer transition metal dichalcogenides. Here we demonstrate the formation of exciton-polaritons using the first excited excitonic state in monolayer tungsten diselenide (WSe2) embedded in a microcavity. Owing to the larger exciton size compared to their ground state counterpart, the realized polaritons exhibit an enhanced nonlinear response by more than an order of magnitude, as evidenced through a modification of the cavity Rabi splitting. The demonstration of excited exciton-polaritons in two-dimensional semiconductors and their enhanced nonlinear response presents the first step towards the generation of strong photon interactions in solid state systems, a necessary building block for quantum photonic technologies.

研究の動機と目的

• 2次元半導体における強化された光学的非線形性を、量子フォトニクスの応用を目的として探求すること。
• モノレイヤーWSe2における励起状態励起子が、基底状態励起子よりも強いポラリトン的非線形性を生成できるかどうかを調査すること。
• Rydberg様励起子状態を用いることで、固体系において強い単一ポラリトン相互作用を達成する可能性を実証すること。
• キャビティRabi分裂の測定可能なシフトを通じて、非線形応答の増幅を定量すること。

提案手法

• モノレイヤーWSe2における1番目の励起状態励起子をマイクロカビティモードと結合させることでポラリトンを形成する。
• 空間的拡大が基底状態よりも顕著に大きいRydberg様励起子状態を、光学的励起によって励起する。
• 増加する励起パワー下でのキャビティRabi分裂の変化を測定することで、非線形応答をプローブする。
• 非線形性の増幅は、Rydberg状態における空間的に拡張した励起子間の電気双極子-双極子相互作用の増大に起因する。
• コherenecyを維持し、多体効果を強化するため、低温で測定を実施する。
• 理論的モデリングにより、観測された非線形性の増幅が、励起状態における励起子サイズの増大に起因するという解釈を支持する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーWSe2における励起励起子状態の使用が、ポラリトン的非線形性の測定可能な増幅をもたらすか？
• RQ2 WSe2におけるRydberg様励起子の空間的拡大は、マイクロカビティ内での光子-光子相互作用の強度にどのように影響するか？
• RQ3 基底状態と比較して、より高い励起状態に励起子を励起することで、励起子ポラリトンの非線形応答はどの程度強化できるか？
• RQ4 観測された非線形性の増幅は、電気双極子-双極子相互作用の増大に基づく理論的予測と整合しているか？

主な発見

• モノレイヤーWSe2における1番目の励起状態励起子から形成されたポラリトンは、基底状態からのものと比較して、非線形応答が10倍以上に増幅されている。
• 非線形性の増幅は、励起強度を増加させた際のキャビティRabi分裂の顕著な変化によって直接的証明されている。
• 観測された非線形性の増幅は、Rydberg様励起子の空間的拡大に起因し、それにより電気双極子-双極子相互作用の強度が上昇している。
• 本研究では、測定可能で顕著な非線形応答を示す、2次元半導体における励起励起子ポラリトンの初の実現が達成された。
• これらの結果は、量子フォトニクス技術のための固体系における強い単一光子非線形性を達成する上で、重要な一歩を示している。