[論文レビュー] Enhanced ultrafast X-ray diffraction by transient resonances

Stephan Kuschel, Phay J. Ho+16 more|arXiv (Cornell University)|Jul 12, 2022

Advanced X-ray Imaging Techniques被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、キセノンナノ粒子における一時的共鳴が、線形モデルの予測をはるかに上回り、超短パルスX線回折像の明るさを最大10倍に向上させることを示した。超短X線パルスを調整してコアホール共鳴を励起することで、有効散乱断面積が10倍以上に増加し、1ショットのX線イメージングにおいて、非平衡状態の動的挙動をフェムト秒未塔、ナノメートル未塔の分解能で達成する可能性が開かれた。

ABSTRACT

Diffraction-before-destruction imaging with single ultrashort X-ray pulses has the potential to visualise non-equilibrium processes, such as chemical reactions, at the nanoscale with sub-femtosecond resolution in the native environment without the need of crystallization. Here, a nanospecimen partially diffracts a single X-ray flash before sample damage occurs. The structural information of the sample can be reconstructed from the coherent X-ray interference image. State-of-art spatial resolution of such snapshots from individual heavy element nanoparticles is limited to a few nanometers. Further improvement of spatial resolution requires higher image brightness which is ultimately limited by bleaching effects of the sample. We compared snapshots from individual 100 nm Xe nanoparticles as a function of the X-ray pulse duration and incoming X-ray intensity in the vicinity of the Xe M-shell resonance. Surprisingly, images recorded with few femtosecond and sub-femtosecond pulses are up to 10 times brighter than the static linear model predicts. Our Monte-Carlo simulation and statistical analysis of the entire data set confirms these findings and attributes the effect to transient resonances. Our simulation suggests that ultrafast form factor changes during the exposure can increase the brightness of X-ray images by several orders of magnitude. Our study guides the way towards imaging with unprecedented combination of spatial and temporal resolution at the nanoscale.

研究の動機と目的

• キセノンナノ粒子における一時的共鳴が、線形モデルを上回るX線回折像の明るさを向上させることを調査すること。
• 超短パルスで共鳴するX線パルスが、単粒子イメージングにおける回折信号強度に与える影響を特定すること。
• 高強度X線パルスによる予想されるサンプル損傷とは対照的に、明るさが向上するというパラドックスを解明すること。
• 一時的共鳴が超短時間露光中に散乱断面積をどのように増大させるかを説明するモデルを構築すること。
• 将来の実験が、X線自由電子レーザー（FEL）イメージングにおけるより高い空間的・時間的分解能を達成するように導くこと。

提案手法

• FELから得た超短X線パルスを用いて、100 nmのXeナノ粒子に対してコherent X線回折イメージング（CDI）を実施した。
• Xe M殻共鳴近辺でX線パルスの長さと強度を変化させ、一時的共鳴効果を調査した。
• 電子のダイナミクス、コアホール形成、およびパルス露出中の散乱断面積の変化をモデル化するため、モンテカルロシミュレーションを実施した。
• 実験データセット全体の統計的分析を用いて、観測された明るさの向上を検証した。
• 中性およびコア励起されたXeイオンにおける3d→4f遷移の量子力学的行列要素を用いて、共鳴散乱断面積を計算した。
• 実験的回折像を線形モデルの予測と、ブリーチング補正済みのシミュレーションとで比較した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 キセノンナノ粒子における一時的共鳴が、強度に線形に比例すると予想される回折像の明るさを上回る向上をもたらすか？
• RQ2 超短パルス長さが、一時的共鳴による明るさ向上を最大化するために果たす役割は何か？
• RQ3 1つのFELパルス中に、一時的共鳴が有効散乱断面積にどのように影響を与えるか？
• RQ4 コアホールダイナミクスと軌道再構成は、散乱の増大にどの程度寄与しているか？
• RQ5 一時的共鳴は、超高速X線イメージングにおけるサンプルのブリーチング損傷の悪影響を緩和または逆転させることができるか？

主な発見

• 数フェムト秒およびフェムト秒未塔のパルスに露出された100 nm Xeナノ粒子からのX線回折像は、線形モデルの予測をはるかに上回り、最大10倍明るくなった。
• 明るさの向上は、パルス中に有効散乱断面積を10倍以上に増大させる一時的共鳴に起因する。
• モンテカルロシミュレーションにより、コアホール励起および軌道再構成に起因する超高速フォームファクターの変化が、散乱強度を顕著に増幅することが確認された。
• この効果は、特にコア励起されたXe+∗イオンにおける3d→4f遷移を介して、Xe M殻で一時的共鳴を励起したパルスで顕著に現れた。
• パルス幅と一時的共鳴寿命が重なる超短パルス長（<10 fs）で、この効果が最大に現れた。
• このメカニズムにより、1ショットの超高速X線イメージングにおけるサンプルのブリーチングによる明るさ制限を克服する道筋が得られた。