[論文レビュー] Enhancing the Expressivity of Variational Neural, and Hardware-Efficient Quantum States Through Orbital Rotations

Javier Robledo Moreno, Jeffrey F. Cohn+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 22, 2023

Machine Learning in Materials Science被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、変分量子モンテカルロ（VMC）および変分量子エイゲンサーバー（VQE）アルゴリズムにおいて、ニューラル量子状態と単粒子軌道回転を同時に最適化する統合最適化フレームワークを提案する。軌道回転をトレーニング可能なパラメータとして扱うことで、変分波動関数の表現力が向上し、多様な量子系において最適化の安定性と基底状態エネルギーの精度が著しく向上する。特に、ニューラル量子状態を用いた最初のアクティブスペース計算が達成された。

ABSTRACT

Variational approaches, such as variational Monte Carlo (VMC) or the variational quantum eigensolver (VQE), are powerful techniques to tackle the ground-state many-electron problem. Often, the family of variational states is not invariant under the reparametrization of the Hamiltonian by single-particle basis transformations. As a consequence, the representability of the ground-state wave function by the variational ansatz strongly dependents on the choice of the single-particle basis. In this manuscript we study the joint optimization of the single-particle basis, together with the variational state in the VMC (with neural quantum states) and VQE (with hardware-efficient circuits) approaches. We show that the joint optimization of the single-particle basis with the variational state parameters yields significant improvements in the expressive power and optimization landscape in a variety of chemistry and condensed matter systems. We also realize the first active-space calculation using neural quantum states, where the single-particle basis transformations are applied to all of the orbitals in the basis set.

研究の動機と目的

• 変分量子状態の基底依存性を解消し、表現力と最適化効率を向上させること。
• VMCおよびVQE手法における変分波動関数の単粒子基底の選択に依存する感度を克服すること。
• 軌道回転と変分パラメータを同時に最適化する統一されたトレーニングフレームワークを構築すること。
• 完全な軌道基底最適化を伴うニューラル量子状態を用いたアクティブスペース計算を可能にすること。
• 統合最適化によって、最適化の安定性と基底状態エネルギー収束の改善を実証すること。

提案手法

• 本手法は、ガウス変換 $ U(\kappa) $ を用いたパラメトリックな軌道回転を導入し、これにより変分状態 $ |\psi_\theta\rangle $ に作用してドレッシング状態 $ U(\kappa)|\psi_\theta\rangle $ を形成する。
• 軌道回転パラメータ $ \kappa $ を、ニューラル量子状態パラメータ $ \theta $ と同時に勾配降下法で最適化する。
• 本手法は、ニューラル量子状態を用いたVMCおよびハードウェア効率の良いアンザッツを用いたVQEに適用可能であり、トレーニング中に基底の適応が可能になる。
• すべての軌道を基底最適化に含めるコンactアクティブスペース形式を採用し、固定または不活性な軌道を排除する。
• エネルギー期待値は、アクティブスペース波動関数から導かれる密度行列を用いて計算され、非活性、アクティブ、混合項に分離される。
• フレームワークはアクティブスペース内での非自明な2体行列要素をサポートしており、強い電子相関効果の正確な取り扱いが可能になる。

Figure 1: Schematic depiction of the variational manifold. By dressing the variational state $|\psi_{\theta}\rangle$ with single-particle orbital rotations, i.e. apply the parametrized Gaussian transformation $U(\kappa)$ (see Eq. 4 ) to $|\psi_{\theta}\rangle$ , one can significantly increase its ex

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 VMCにおけるニューラル量子状態の表現力を向上させるために、軌道回転と変分パラメータの統合最適化は有効か？
• RQ2 基底の適応が、変分量子アルゴリズムにおける最適化の安定性と収束性に与える影響は何か？
• RQ3 トレーニング中に単粒子基底を最適化することで、ニューラル量子状態を用いたアクティブスペース計算が高精度な結果を達成できるか？
• RQ4 軌道回転の導入により、固定基底のアクティブスペース手法で観測される人工的な不連続性（cusp）が解消されるか？
• RQ5 統合最適化は、電子相関の強い系において、基底状態エネルギーの精度をどの程度向上させるか？

主な発見

• 軌道回転と変分パラメータの統合最適化により、ハイルバート空間の非連結領域間の障壁が著しく低減され、最適化の安定性が向上する。
• 本手法により、完全な軌道基底最適化を伴うニューラル量子状態を用いた最初のアクティブスペース計算が達成され、基底依存性に起因するアーティファクトが排除された。
• ドレッシング状態 $ U(\kappa)|\psi_\theta\rangle $ は、$ |\psi_\theta\rangle $ のみに比べてハイルバート空間のより広い領域をカバーでき、表現力が向上する。
• モット絶縁体のような強い電子相関を示す系において、統合最適化は固定基底手法よりもより正確な基底状態エネルギー推定を可能にする。
• エネルギー収束が改善され、初期基底の選択に依存する感度が低減し、とくに準簡約状態や強い相関効果を示す系において顕著である。
• 本フレームワークは、アクティブスペース内での非自明な2体行列要素をサポートしており、平均場理論を超えた電子相関の正確な記述が可能になる。

Figure 2: Variational Monte Carlo results using NQS states with single-particle orbital optimizations in the $\textrm{H}_{4}$ molecule described in the minimal STO-6G minimal basis set. All four hydrogen atoms form a rectangle whose diagonal has a fixed length of $3.475953(1)\;\textrm{\AA}$ . (a) Gr