[論文レビュー] Enhancing thermoelectric properties of isotope graphene nanoribbons via machine learning guided manipulation of disordered antidots and interfaces

Xiang Huang, Shengluo Ma+5 more|arXiv (Cornell University)|Jul 12, 2022

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、機械学習を用いて不純物ドットと非周期的同素体スーパーラティスを最適化することで、同素体グラフェンナノリボン（AGNR）における熱電特性を向上させた。グリーン関数シミュレーションとMLによる設計を組み合わせることで、連続的な同素体界面が単なる同素体置換よりも顕著にフォノン輸送を抑制するため、真性AGNRと比較してZTが5.69倍向上した。

ABSTRACT

Structural manipulation at the nanoscale breaks the intrinsic correlations among different energy carrier transport properties, achieving high thermoelectric performance. However, the coupled multifunctional (phonon and electron) transport in the design of nanomaterials makes the optimization of thermoelectric properties challenging. Machine learning brings convenience to the design of nanostructures with large degree of freedom. Herein, we conducted comprehensive thermoelectric optimization of isotopic armchair graphene nanoribbons (AGNRs) with antidots and interfaces by combining Green's function approach with machine learning algorithms. The optimal AGNR with ZT of 0.894 by manipulating antidots was obtained at the interfaces of the aperiodic isotope superlattices, which is 5.69 times larger than that of the pristine structure. The proposed optimal structure via machine learning provides physical insights that the carbon-13 atoms tend to form a continuous interface barrier perpendicular to the carrier transport direction to suppress the propagation of phonons through isotope AGNRs. The antidot effect is more effective than isotope substitution in improving the thermoelectric properties of AGNRs. The proposed approach coupling energy carrier transport property analysis with machine learning algorithms offers highly efficient guidance on enhancing the thermoelectric properties of low-dimensional nanomaterials, as well as to explore and gain non-intuitive physical insights.

研究の動機と目的

• ナノスケール熱電材料における電子とフォノンの連携輸送の課題を克服すること。
• 構造的不規則性と同素体工学がグラフェンナノリボンにおける熱電特性に与える影響を調査すること。
• 低次元ナノ材料における機能的輸送を最適化するための機械学習誘導型設計フレームワークの構築すること。
• 同素体修飾AGNRにおける熱電効率を向上させる非直感的な物理的メカニズムを同定すること。

提案手法

• 非平衡グリーン関数（NEGF）形式と原子スケールのシミュレーションを組み合わせ、AGNRにおける電子およびフォノン輸送を計算する。
• 不規則な不純物ドットと非周期的同素体スーパーラティスを、構造的チューニングパラメータとして導入する。
• 不純物ドットの配置と同素体分布の高次元設計空間を探索するために、機械学習アルゴリズムを用いる。
• ZT（性能指標）を最適化のターゲットとし、電気的伝導度と熱的伝導度を用いて熱電特性を評価する。
• シミュレーションデータを用いてMLモデルを学習させ、高いZT値を示す最適な構造を予測する。
• 物理的解析による妥当性確認の結果、輸送方向に垂直な連続的な同素体界面がフォノン散乱の鍵であることが判明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 不規則な不純物ドットの導入は、同素体修飾グラフェンナノリボンの熱電特性にどのように影響を与えるか？
• RQ2 非周期的同素体スーパーラティスは、フォノン輸送を抑制しZTを向上させる役割を果たすか？
• RQ3 機械学習は、ナノ構造AGNRの複雑な設計空間を効果的に探索し、高性能な構造を同定できるか？
• RQ4 なぜ不純物ドット効果が同素体置換よりも熱電特性の向上に優れているのか？
• RQ5 最適なML設計構造におけるZTの向上を支える物理的メカニズムは何か？

主な発見

• 最適なAGNR構造はZT 0.894を達成し、真性グラフェンナノリボンと比較して5.69倍の向上を示した。
• 最高のZTは、非周期的同素体スーパーラティスと不規則な不純物ドットの界面で達成され、相乗効果が示された。
• 炭素-13原子が連続的かつ横方向の障壁を形成し、フォノン伝播を顕著に抑制し、熱伝導率を著しく低下させた。
• 不純物ドット効果が同素体置換を上回る性能向上を示し、優れた散乱効率を示した。
• 機械学習は直感的でない構造的配置を同定し、従来の設計原理を越えた物理的知見を明らかにした。
• NEGFシミュレーションとMLの統合により、低次元熱電材料における効率的で物理的根拠に基づいた最適化手法が実現された。