[論文レビュー] Environment effects on the electric conductivity of the DNA

A. V. Malyshev, Elena Díaz+2 more|Library Open Repository (Universidad Complutense Madrid)|Jun 24, 2009

DNA and Nucleic Acid Chemistry参考文献 1被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、非線形ポアソンマスター方程式を用いて非摂動的電荷輸送をモデル化することで、二重鎖ポリ(G)-ポリ(C)DNAにおける環境由来の不規則性およびフォノン補助遷移の影響を調査する。不規則性の増加により電子バンドギャップは縮小するが、バンド端付近の良好に重なり合う状態を通じた局在化およびカスケード的遷移が生じるため、I-V特性における電圧ギャップは拡大することが示された。

ABSTRACT

We present a theoretical analysis of the environment effects on charge transport in double-stranded synthetic poly(G)-poly(C) DNA molecules attached to two ideal leads. Coupling of the DNA to the environment results in two effects: (i) localization of carrier functions due to the static disorder and (ii) phonon-induced scattering of the carrier between these localized states, resulting in hopping conductivity. A nonlinear Pauli master equation for populations of localized states is used to describe the hopping transport and calculate the electric current as a function of the applied bias. We demonstrate that, although the electronic gap in the density of states shrinks as the disorder increases, the voltage gap in the $I-V$ characteristics becomes wider. Simple physical explanation of this effect is provided.

研究の動機と目的

• 環境由来の不規則性および電子-フォノン結合が二重鎖DNA内の電荷輸送に与える影響を理解すること。
• 実験的に観測されたポリ(G)-ポリ(C)DNAのI-V特性における電圧ギャップを説明すること。
• 局在状態に対する非線形ポアソンマスター方程式を用いて非摂動的遷移輸送をモデル化すること。
• 不規則性の増大に伴い電子バンドギャップが縮小する一方で電圧ギャップが拡大するという表面的矛盾を解明すること。

提案手法

• ランダムな局所エネルギーを有するタイトビンディングラダー模型を用いて、ポリ(G)-ポリ(C)DNA内の電子状態を記述する。
• 不規則性は、幅Δの一様分布による塩基対エネルギーを介して導入され、電子状態の局在化を引き起こす。
• 電子-フォノン結合は、オーミックスペクトル密度 S(E) = |E|/t_GG および温度依存関数 F(E, T) を用いてモデル化される。
• 局在状態の分布ダイナミクスを記述する非線形ポアソンマスター方程式が用いられ、印加電圧関数としての電流の計算が可能になる。
• 散乱率 Wαβ はエネルギー差、スペクトル密度、フォノン占有数に依存し、低温下では下向き遷移が優勢となる。
• 局在化長 N* およびエネルギー間隔 δE は、δE ≈ |t_GG|/N* および δE ≈ (1/24π)|t_GG||Δ/t_GG|² を用いて自己無撞着に推定される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 環境由来の不規則性は、DNAのI-V特性における電圧ギャップにどのように影響を与えるか？
• RQ2 電子バンドギャップが縮小する中で、なぜ不規則性の増大に伴い電圧ギャップが拡大するのか？
• RQ3 フォノン補助遷移は、不規則なDNA内での電荷輸送においてどのような役割を果たすか？
• RQ4 系のサイズは、DNAベースの導体における電圧ギャップにどのように影響を与えるか？
• RQ5 局在状態があるにもかかわらず、非摂動的遷移は観測された半導体的挙動を説明できるか？

主な発見

• 電子バンドギャップの縮小とは対照的に、I-V特性における電圧ギャップは不規則性の増大に伴い拡大する。
• 不規則性は電子状態を局在化させるが、バンド端付近の良好に重なり合う状態を通じたフォノン補助遷移が非摂動的輸送を可能にする。
• カスケード状態間のエネルギー間隔 δE は δE ≈ (1/24π)|t_GG||Δ/t_GG|² と推定され、Δ ≈ 1 eV の場合 δE ≈ 50 meV となる。
• カスケード状態の最小エネルギー幅 ΔE_min は ΔE_min ≈ (N/(18(4π)³))|t_GG||Δ/t_GG|⁴ とスケーリングし、サイズ依存性のある電圧ギャップを示す。
• 長いDNA鎖（N ≫ N*）では、不規則性および系のサイズの両方が電圧ギャップを増大させ、絶縁体的挙動と整合する。
• 低温下ではフォノン占有数が小さく、上向き遷移が抑制され、カスケード的下向き遷移が優勢となり、電流輸送を支配する。