[論文レビュー] Epitaxial growth of complex oxides on silicon by enhanced surface diffusion in large area pulsed laser deposition

Rik Groenen, Zhaoliang Liao+12 more|arXiv (Cornell University)|Jul 20, 2016

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ひとこと要約

本研究では、大面積パルスレーザー蒸着法を用い、スズ酸ルチウム酸化物（SrRuO3）バッファ層によって表面拡散が強化された4インチシリコンウェハ上に、エpitaxialなLa0.67Sr0.33MnO3（LSMO）膜を成長させた。主な結果として、従来のバッファなしでは達成できなかった250 °Cという低温で強磁性LSMO膜が得られた。これは、低温における運動論的制限とウェハスケールでの組成フラックスの不均一性を補うために、表面拡散が向上したことに起因する。

ABSTRACT

Homogeneous highly epitaxial LaSrMnO3 (LSMO) thin films have been grown on Yttria-stabilized-Zirconia (YsZ) / CeO2 buffer layers on technological relevant 4" silicon wafers using a Twente Solid State Technology B.V. (TSST) developed large area Pulsed Laser Deposition (PLD) setup. We study and show the results of the effect of an additional SrRuO3 buffer layer on the growth temperature dependent structural and magnetic properties of LSMO films. With the introduction of a thin SrRuO3 layer on top of the buffer stack, LSMO films show ferromagnetic behaviour for growth temperatures as low as 250C. We suggest that occurrence of epitaxial crystal growth of LSMO at these low growth temperatures can be understood by an improved surface diffusion, which ensures sufficient intermixing of surface species for formation of the correct phase. This intermixing is necessary because the full plume is collected on the 4" wafer resulting in a compositional varying flux of species on the wafer, in contrast to small scale experiments.

研究の動機と目的

• パルスレーザー蒸着法を用いて、産業用4"シリコンウェハ上に高品質なエpitaxialな複雑酸化物を成長させること。
• シリコン上での低温エpitaxial酸化物成長の課題、特に相純粋な結晶膜を形成するのに不十分な表面拡散の問題を克服すること。
• 大面積基板上での低温成長において、表面拡散動力学が相純粋で強磁性を示すLSMO膜の形成に果たす役割を調査すること。
• SrRuO3バッファ層が表面拡散を向上させることで、650 °C未満の低温でも結晶性および磁性を示すLSMO膜が形成可能であることを実証すること。
• 4"ウェハ上での走査PLDにおける組成フラックスの不均一性を、強化された表面拡散による混合促進によって是正すること。

提案手法

• 4"シリコンウェハ全体に均一に膜を堆積させるために、ビーム走査を施した大面積パルスレーザー蒸着（PLD）装置を用いた。
• 天然シリコンジオキシドを除去し、格子不整合を低減することでエpitaxial酸化物成長を可能にするために、YSZ/CeO2/SrRuO3バッファスタックをSi上に形成した。
• 表面拡散係数（DS ∼ exp(−EA / kB T)）と成長温度、活性化エネルギー（EA）の関係を示す運動論的モデルを適用した。
• 成長中の表面構造および相形成をモニタリングするために、インシチュRHEEDおよびエクスキューシュXRDを用いた。
• 100 Kでの磁気測定（SQUID）により、磁気モーメントおよびCurie温度（TC）を成長温度およびバッファ層の有無の関数として定量した。
• 正確な磁化正規化のため、断面SEMを用いて膜厚を推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 大面積PLDを用いて、4"Siウェハ上に550 °C未満の温度でエpitaxialなLSMO膜を強磁性状態で成長させることは可能か？
• RQ2 SrRuO3バッファ層の有無が、低温PLDにおけるLSMOの表面拡散動力学および相形成に与える影響は何か？
• RQ3 大面積ウェハ上でのPLDにおいて、表面拡散が組成フラックスの不均一性を補う役割を果たすメカニズムは何か？
• RQ4 SrRuO3バッファ付き基板上に成長したLSMO膜が、非晶質から結晶性および強磁性に遷移する成長温度は何か？
• RQ5 LSMOのCurie温度（TC）は、成長温度およびバッファ層の有無にどのように依存するか？

主な発見

• SrRuO3バッファ層上に250 °Cで成長させたLSMO膜は、強磁性を示し、Mn原子1個あたり0.1 μBの磁気モーメントを示した。
• SrRuO3バッファ層上に成長させたLSMO膜のCurie温度（TC）は250 °Cに達したが、バッファなしの膜では650 °Cを超える温度でTCの開始が得られた。
• SrRuO3バッファが存在しない場合、LSMO膜は550 °Cまで非晶質であり、磁性を示さなかった。これは、低温結晶化を可能にするためにバッファ層が不可欠であることを示している。
• SrRuO3バッファ層が表面拡散を向上させ、ウェハスケールでの走査に伴う空間的不均一なフラックスに対しても、表面種の十分な混合を可能にした。その結果、正しい(001)指向のペロブスカイト相が形成された。
• 向上した表面拡散動力学により、不安定な(110)配向やその他の二次相の生成が抑制され、高品質な(001)指向エpitaxial膜が得られた。
• 表面拡散の向上は、Aサイト終端のSrRuO3表面における拡散活性化エネルギーが低いためであり、これはSrRuO3およびBiFeO3の成長において観察されたメカニズムと類似している。