[論文レビュー] EuCd$_2$As$_2$: a magnetic semiconductor

David Santos‐Cottin, Ivan Mohelský+19 more|PubMed|Jan 19, 2023

Topological Materials and Phenomena参考文献 39被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、EuCd₂As₂を、広く受け入れられている磁性ワイル半金属としての分類に反して、0.77 eVのバンドギャップを有する磁性半導体として再定義する。トランスポート、光学、および超高速光電子分光測定を統合的に実施した結果、外部磁場が局在したEu 4fスピンとバンド状態との強い交換結合によって、バンドギャップが125 meV減少することが明らかになった。この現象は、全温度域および全磁場領域において半導体の性質を維持する。

ABSTRACT

EuCd_{2}As_{2} is now widely accepted as a topological semimetal in which a Weyl phase is induced by an external magnetic field. We challenge this view through firm experimental evidence using a combination of electronic transport, optical spectroscopy, and excited-state photoemission spectroscopy. We show that the EuCd_{2}As_{2} is in fact a semiconductor with a gap of 0.77 eV. We show that the externally applied magnetic field has a profound impact on the electronic band structure of this system. This is manifested by a huge decrease of the observed band gap, as large as 125 meV at 2 T, and, consequently, by a giant redshift of the interband absorption edge. However, the semiconductor nature of the material remains preserved. EuCd_{2}As_{2} is therefore a magnetic semiconductor rather than a Dirac or Weyl semimetal, as suggested by ab initio computations carried out within the local spin-density approximation.

研究の動機と目的

• EuCd₂As₂の電子的性質を再評価し、広く受け入れられている磁性ワイル半金属としての分類に疑問を呈すること。
• 磁場下での観察された電子的応答が、トポロジカルなバンドギャップの交差に起因するのか、それとも本質的なバンドギャップに起因するのかを特定すること。
• 局在したEu 4fスピンが、EuCd₂As₂における大きな、磁場で調整可能なバンド構造の変化を媒介する役割を果たすかを調査すること。
• 局所スピン密度近似に基づく第一原理計算が、強い電子相関系としてのこの系の電子的性質を適切に記述できるかを評価すること。
• 磁場によって誘起されるバンドギャップの減少が、真に本質的かつ持続的であるかどうかを検証すること。

提案手法

• キャリア濃度の決定と絶縁的挙動の確認を目的とした、超純粋単結晶を用いた電子的トランスポート測定。
• 赤外反射率および透過率測定を含む光学分光法により、光学伝導度の実部を抽出し、ドレーブ応答の欠如を検出する。
• ピコ秒スケールの時間分解光電子分光法（ARPES）を用いたポンプ・プローブ測定により、バンドギャップおよびキャリアダイナミクスを直接的にプローブする。
• 16 Tまでおよび140 Kまでの磁気光学的反射率および透過率測定により、バンド端およびギャップの磁場および温度依存性をマップする。
• 多層膜光学応答のモデル化により、反射率および透過率データから光学伝導度の実部σ₁を抽出する。
• 有効交換結合モデルΔE_g = -½ J_eff S M(T,H)/M_S を用いて、磁場依存のバンドギャップ減少を定量化し、J_eff ≈ 80 meV を抽出する。

Figure 1: (a) Resistivity as a function of temperature for an insulating and a metallic sample. Inset shows the structure of EuCd 2 As 2 , with Eu atoms shown in green, Cd atoms in yellow, and As atoms in purple. Magnetic properties, (b) dc susceptibility, and (c) magnetization at 4 K, are shown for

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 EuCd₂As₂は真にトポロジカル半金属であるのか、それとも過去の研究で誤解された根本的なバンドギャップを有するのか？
• RQ2 外部磁場の適用が、EuCd₂As₂の電子バンド構造にどの程度の影響を及ぼすのか。この効果は可逆的か、それとも持続的か？
• RQ3 磁場によって誘起されるバンドギャップの減少は、トポロジカル相転移に起因するのか、それとも局在したEu 4fモーメントとのスピン依存的交換相互作用に起因するのか？
• RQ4 パラ磁性相においても観察されるバンドギャップのチューニングは、長距離磁気秩序の存在を示唆するのか、それとも強い局所的交換結合の存在を示唆するのか？
• RQ5 観察された磁場依存のバンドギャップ変化は、Eu 4fスピンとバンド状態を含む有効交換結合モデルによって定量的に説明可能か？

主な発見

• ポンプ・プローブARPESおよび光学伝導度測定により、ドレーブ応答が確認されないため、EuCd₂As₂は0.77 eVの根本的なバンドギャップを有する半導体であることが確認された。
• 2 Tの磁場下でバンドギャップは最大125 meV減少し、ギャップの減少はEu 4fスピンの磁化に比例することが明らかになった。
• バンドキャリアとEu 4fスピンとの間の有効交換結合定数J_effは約80 meVと推定され、強い局所的交換相互作用を示している。
• バンドギャップの減少は140 Kまで持続しており、反強磁性状態に限定されないことが示され、この効果は常磁性相でも顕在する。
• 磁場依存のバンド端シフトは磁化曲線とよく一致しており、バンド構造がEu磁性サブラティスを介した交換結合によって制御されていることを確認した。
• ドレーブ成分の欠如および強いReststrahlen格子振動モードの存在により、材料の絶縁体的性質が裏付けられ、金属的または半金属的挙動は排除された。

Figure 2: (a) Near infrared transmission showing the interband absorption edge at low fields, $B<1$ T. (b) Color plot of relative magneto-transmission, $T_{B}/T_{\text{AVR}}$ , in a broad energy range, and up to 2 T. (c) Magneto-transmission $T_{B}/T_{0}$ and (d) its first energy-derivative, $d/dE[T