[論文レビュー] Evidence for excitonic insulator ground state in triangulene Kagome lattice

Aidan Delgado, Carolin Dusold+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 15, 2023

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、[4]trianguleneの二次元カゴメ格子において、励起子絶縁体（EI）状態の直接的分光的証拠を報告する。第一原理計算と走査トンネル分光法を用いて、強い電子・正孔対結合を示すフラットバンドを同定し、非自明な半導体ギャップおよび価電子帯と伝導帯の混合状態を示す準粒子状態を明らかにした。これは、バンドギャップを上回る大きな励起子結合エネルギーによって安定化される多体励起子絶縁体相の主要な特徴である。

ABSTRACT

Electron-hole pair excitations in semiconductors have been predicted to be able to give rise to a highly correlated many-body ground state, the excitonic insulator (EI). Under appropriate conditions below a critical temperature (Tc), strongly bound electron-hole pairs spontaneously form and undergo a phase transition from a normal band insulator into an exciton condensate, transforming the parent material into a novel correlated insulator. Despite recent advances in spectroscopic tools, clear direct experimental evidence for the EI state has been elusive and is often obfuscated by accompanying electronic effects. Here we present the reticular bottom-up synthesis of a Kagome lattice of [4]triangulene, a two-dimensional (2D) covalent organic framework (COF) imbued with a deliberate excitonic instability excitons with binding energies larger than the bandgap arising from a pair of flat bands (FBs). Theoretical analyses based on first-principles calculations and scanning tunnelling spectroscopy (STS) reveal quasiparticle spectral signatures mixing valence (VB) and conduction (CB) characteristics of the FBs along with a non-trivial semiconducting gap that can only be explained by invoking many-body theory. Our findings spectroscopically corroborate the nature of a FB induced exciton insulator ground state and provide a robust yet highly tuneable platform for the exploration of correlated quasi boson physics in quantum materials.

研究の動機と目的

• 相関電子現象を研究するための、チューナブルで内在的な励起子不安定性を有する2次元疎水性有機フレームワーク（COF）の実現。
• 理論的予測はなされているが、長年にわたり観測に失敗していた、いまだに謎のままである励起子絶縁体（EI）相の直接的実験的証拠の提供。
• フラットバンドが、バンドギャップを上回る結合エネルギーを持つ多体励起子絶縁体基底状態を安定化する役割を果たすメカニズムの解明。
• ボトムアップ合成的手法を用いて、量子材料における準ボソン的相関物理を研究する強固なプラットフォームの確立。

提案手法

• [4]trianguleneユニットを基盤とする2次元疎水性有機フレームワーク（COF）のレチキュラー・ボトムアップ合成により、設計された電子的不安定性を持つカゴメ格子を形成。
• 第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、電子構造（フラットバンドおよび励起子結合エネルギー含む）をモデル化。
• 走査トンネル分光法（STS）を用いて、実空間格子における準粒子状態および電子ギャップを測定。
• 価電子帯と伝導帯の混合を示すスペクトル特徴の分析により、多体相関を示す。
• 測定されたSTSスペクトルと理論モデルの比較により、バンド絶縁体と励起子絶縁体の挙動を区別。
• 多体理論を用いて、単粒子バンド理論では説明できない非自明な半導体ギャップを説明。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強い電子・正孔対結合により、[4]trianguleneの2次元カゴメ格子が安定な励起子絶縁体基底状態を有するか。
• RQ2 走査トンネル分光法におけるどの分光的特徴が、励起子絶縁体と従来のバンド絶縁体を区別できるか。
• RQ3 カゴメ格子内のフラットバンドが、励起子結合エネルギーをどれほど増大させ、EI相を安定化させるか。
• RQ4 この系の電子ギャップは、単粒子バンド理論で説明可能か、それとも多体物理学が不可欠か。
• RQ5 フラットバンドと電子・正孔対結合の相乗作用が、強い相関がない状態でも非自明な半導体ギャップをどのように生成するか。

主な発見

• カゴメ格子の[4]trianguleneは、単粒子バンド理論だけでは説明できない非自明な半導体ギャップを示し、多体効果を示唆する。
• 走査トンネル分光法により、価電子帯と伝導帯の混合状態を示す準粒子状態が観測され、これは励起子絶縁体挙動の顕著な特徴である。
• 第一原理計算により、バンドギャップを上回る結合エネルギーを持つフラットバンドが存在し、励起子凝縮への不安定性を促進することが示された。
• 観測されたスペクトル特徴は、電子・正孔対が秩序な凝縮状態を形成する基底状態と整合的であり、励起子絶縁体の存在を支持する。
• この系は、量子材料における相関的準ボソン物理学を研究するための強固でチューナブルなプラットフォームを示している。
• 本研究は、電子的不安定性を設計した2次元有機フレームワークにおいて、励起子絶縁体相の最初の直接的分光的証拠を提供した。