[論文レビュー] Evidence for graphene plasmons in the visible spectral range probed by molecules

Philipp Lange, Günter Kewes+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 25, 2014

Gold and Silver Nanoparticles Synthesis and Applications参考文献 1被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、分子発光体を用いて励起およびプローブすることで、可視光領域における強い局在化したグラフェンプラズモンの実験的証明を提供している。高波数の発光体を活用することで、励起効率が最大1000倍向上することを示し、従来のグラフェンプラズモンは赤外領域に限定されるという仮定に挑戦するものである。

ABSTRACT

Graphene is considered to be plasmon active only up to the infrared based on combined tight binding model and random phase approximation calculations. Here we show that the optical properties of graphene as measured by ellipsometry and simulated by density functional theory imply the existence of strongly localized graphene plasmons in the visible with a line width of 0.1 eV. Using small emitters that provide the high wavevectors necessary to excite graphene plasmons at optical frequencies we demonstrate graphene plasmon induced excitation enhancement by nearly 3 orders of magnitude.

研究の動機と目的

• グラフェンプラズモンが可視光スペクトルに存在するかどうかを調査し、それらが赤外周波数に限定されるという一般的な見解に挑戦すること。
• 光学周波数における高波数のグラフェンプラズモンを励起する課題を、分子発光体を用いて克服すること。
• 分子プローブを用いた実験的証明を通じて、グラフェンにおけるプラズモン誘起励起増幅を示すこと。
• 密度汎関数理論（DFT）と偏光測定を用いて、理論的予測された可視域プラズモンモードの妥当性を検証すること。

提案手法

• 高波数の発光体を用いて、光学周波数におけるグラフェンプラズモンに結合・励起すること。
• グラフェンの光学的応答を抽出するために、偏光測定と密度汎関数理論（DFT）シミュレーションを組み合わせた手法を採用した。
• プラズモンモードの理論的予測を支持するために、タイトバインディングモデルとランダム位相近似（RPA）を用いた。
• グラフェンの周囲に配置した分子と基準基板上の分子の発光強度を比較することで、励起増幅要因を測定した。
• プラズモンモードのスペクトル線幅を分析したところ、0.1 eVの値が得られ、強い局在化を示唆した。
• 実験的増幅とDFTシミュレーション結果の比較を通じて、可視域プラズモンの存在を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 理論的予測が赤外領域に限定するにもかかわらず、グラフェンが可視光スペクトル範囲でプラズモン励起を支持できるか？
• RQ2 光学周波数における分子発光体を用いた場合、グラフェンで達成可能なプラズモン誘起励起増幅の大きさはどの程度か？
• RQ3 偏光測定で測定されたグラフェンの光学的性質は、可視域プラズモンの存在をどのように支持するか？
• RQ4 DFTシミュレーションとRPA計算は、観測されたグラフェンのプラズモン特性をどの程度正確に予測できるか？
• RQ5 観測されたプラズモンモードの線幅は何か？ そして、これは局在化と品質因子にどのような含意を持つのか？

主な発見

• グラフェンは、測定された線幅が0.1 eVであるため、高い品質と強い閉じ込めを示す可視光領域の強く局在化したプラズモンを支持している。
• 発光体をグラフェンの近くに配置した場合、分子励起がほぼ3桁（最大約1000倍）増幅されたことが観測され、プラズモン増幅が確認された。
• 偏光測定とDFTシミュレーションの両方が、可視域プラズモンモードの存在を支持しており、RPAおよびタイトバインディングモデルに基づく従来の仮定とは矛盾する。
• 実験的増幅要因は、DFTで予測された値と定量的に一致しており、使用した理論フレームワークの妥当性が裏付けられた。
• 本研究では、分子発光体が光学周波数で高波数のプラズモンモードに効果的に結合・プローブできることを示した。
• 結果として、グラフェンプラズモンは可視光域で非活性であるという長年の信念に挑戦し、ナノフォトニクスおよびオプトエレクトロニクス分野における新たな道筋を切り開いた。