[論文レビュー] Evidence for Primal sp2 Defects at the Diamond Surface: Candidates for Electron Trapping and Noise Sources

Alastair Stacey, Nikolai Dontschuk+12 more|arXiv (Cornell University)|Jul 9, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、ダイヤモンド表面に存在する以前に未知であった、広く存在するsp²混成炭素欠陥——「原始的」表面バッドと呼ばれるもの——を同定した。これらは電子捕獲剤として機能し、電磁的ノイズの発生源にもなる。X線吸収スペクトロスコピーとab initio計算を用いて、著者らは、これらの欠陥がフェルミ準位のピン留めを引き起こし、標準的な表面処理では除去できないことを示した。その結果、量子センサーにおけるデコherenceの主な要因であると判明した。

ABSTRACT

Diamond materials are central to an increasing range of advanced technological demonstrations, from high power electronics, to nano-scale quantum bio-imaging with unprecedented sensitivity. However, the full exploitation of diamond for these applications is often limited by the uncontrolled nature of the diamond material surface, which suffers from Fermi-level pinning and hosts a significant density of electro-magnetic noise sources. These issues occur despite the oxide-free and air-stable nature of the diamond crystal surface, which should be an ideal candidate for functionalization and chemical-engineering. In this work we reveal a family of previously unidentified and near-ubiquitous primal surface defects which we assign to differently reconstructed surface vacancies. The density of these defects is quantified with X-ray absorption spectroscopy, their energy structures are elucidated by ab initio calculations, and their effect on near-surface quantum probes is measured directly. Subsequent ab-initio calculation of band-bending from these defects suggest they are the source of Fermi-level pinning at most diamond surfaces. Finally, an investigation is conducted on a broad range of post-growth surface treatments and concludes that none of them can reproducibly reduce this defect density below the Fermi-pinning threshold, making this defect a prime candidate as the source for decoherence-limiting noise in near-surface quantum probes.

研究の動機と目的

• ダイヤモンドの量子的および電子的応用における性能制限要因となる、以前に未知であった表面欠陥を同定し、その特徴を明らかにすること。
• 酸化被膜を有さず、大気安定性を示すダイヤモンド表面においても、フェルミ準位のピン留めが生じる原因を特定すること。
• 一般的な成長後表面処理が、欠陥密度を低減させ、表面の電子的性質を改善する効果を評価すること。
• 同定された欠陥が、センシングおよび量子技術分野で用いられる近接表面量子プローブにおけるデコherenceとどのように関連するかを明らかにすること。

提案手法

• X線吸収スペクトロスコピー（XAS）を用いて、ダイヤモンド表面における欠陥の密度と化学的環境を定量した。
• 観測されたスペクトル的特徴を特定の表面バッド再配置に割り当てるために、ab initio電子構造計算を実施した。
• これらの欠陥が引き起こすバンド湾曲効果をモデル化し、ダイヤモンド表面におけるフェルミ準位のピン留めを説明した。
• H終末処理、O終末処理、アニール処理などの範囲をカバーする一連の成長後表面処理を実施し、欠陥密度に与える影響を評価した。
• 近接表面量子プローブ（例：窒素・空位中心）を用いて、欠陥が電子捕獲およびノイズに与える影響を直接測定した。
• 実験的XASデータと理論的予測を照合し、欠陥を異なる再構成表面バッド構造に割り当てた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 酸化被膜を有さず、大気安定性を示すダイヤモンド表面においても、持続的な電子捕獲および電磁的ノイズが観測される原因は何か？
• RQ2 観察された欠陥は、内在的な表面バッドに起因するものであり、その具体的な原子的および電子的構造は何か？
• RQ3 一般的な成長後表面処理（H終末処理、O終末処理、アニール処理など）は、フェルミ準位ピン留めの閾値を下回るまで欠陥密度を低減できるか、その程度はどの程度か？
• RQ4 同定された欠陥は、ダイヤモンドにおける近接表面量子センサーのデコherenceと関連しているか？
• RQ5 これらの欠陥の電子的構造およびバンド湾曲寄与は、フェルミ準位ピン留めにどのように寄与しているか？

主な発見

• ダイヤモンド表面に、以前に未知であった、広く存在するsp²混成炭素欠陥——異なる再構成表面バッドに起因するもの——の家族が同定された。
• X線吸収スペクトロスコピーにより、欠陥密度が約10¹³ cm⁻²のオーダーであることが判明し、これはダイヤモンドにおけるフェルミ準位ピン留めと整合的であった。
• ab initio計算により、これらの欠陥が顕著なバンド湾曲を引き起こすことが確認され、実験的に観測されたフェルミ準位ピン留めの説明がなされた。
• H終末処理、O終末処理、アニール処理を含む、試験されたすべての成長後表面処理において、フェルミピン留め閾値を下回る欠陥密度を再現可能に低下させることはできなかった。
• これらの欠陥が電子捕獲剤および電磁的ノイズ発生源として機能し、近接表面量子プローブのコherenecの低下に直接的な影響を及ぼすことが示された。
• 本研究により、これらの原始的sp²欠陥が、ダイヤモンドベースの量子センサーにおけるデコherenceを制限する主なノイズ源であると特定された。