[論文レビュー] Exact method of determination of the recombination mode from time resolved photoluminescence data

Paweł Strąk, Kamil Koroński+8 more|arXiv (Cornell University)|Sep 15, 2017

Spectroscopy and Laser Applications参考文献 43被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、時間分解光励起発光衰去データから再結合メカニズム（単分子、双分子、三分子）を正確に特定する解析的手法を提示する。衰去キネティクスを一般化された速度定数方程式モデルにフィッティングすることで、再結合次数を区別し、III族窒化物多重量量子井戸においては、単分子および双分子過程が支配的であり、オイラー再結合（三分子過程）の寄与は無視できるほど小さいことを確認する。

ABSTRACT

A method of data analysis is proposed for the determination of the carrier recombination processes in optically excited matter measured by time-resolved photoluminescence, differentiating monomolecular, bi-molecular, tri-molecular, and higher order molecular processes. Our method allows to determine whether the so-called ABC model describes time evolution of optical relaxation of the excited system. The procedure is applicable to the time evolution of any optically excited medium. As an illustration, the method is successfully applied to III-nitride polar and non-polar multi-quantum wells. We show that in this case the mono- and bi-molecular processes determine the carrier relaxation, and the tri-molecular Auger recombination contribution is negligible.

研究の動機と目的

• 時間分解光励起発光衰去トレースから再結合次数（単分子、双分子、三分子など）を特定する厳密で正確な手法の開発。
• 既存のフィッティング手法が、再結合モデルの裏付けなしに事前に仮定された衰去キネティクスの形をとるという曇りを解消すること。
• 材料系や次元性にかかわらず、任意の光励起半導体系に適用可能な一般化された解析的フレームワークの提供。
• III族窒化物多重量量子井戸におけるキャリア再結合ダイナミクスを記述する広く用いられるABCモデルの妥当性を検証すること。
• 極性および非極性InGaN/GaN多重量量子井戸におけるオイラー再結合（三分子過程）の寄与を定量的に評価すること。

提案手法

• 単分子（一次）、双分子（二次）、三分子（三次）再結合過程を含むキャリア密度の一般化された速度定数方程式を解くことに基づく手法。
• 非線形最小二乗フィッティング手順を用い、時間分解光励起発光衰去データに、速度定数方程式の完全な解析解をフィッティング関数として適用。
• 再結合次数の統計的有意性を、複雑度を段階的に増加させたモデル（例：単分子のみ、ABCモデルまで）のフィッティングのずれを比較することで評価。
• 正規化された衰去曲線およびその微分の時間依存性を分析することで、再結合メカニズムを区別。
• ABCモデル（3つの再結合チャネルを含む）が単純なモデルよりも顕著に優れたフィッティングを提供するかを判断する体系的なモデル選択アプローチを採用。
• 極性および非極性InGaN/GaN多重量量子井戸からの実験データを用いて手法の妥当性を検証し、さまざまな材料系への適用可能性を保証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 時間分解光励起発光衰去データから単分子、双分子、三分子再結合過程を正確に区別できる解析的手法を開発可能か？
• RQ2 ABCモデルは、特に非極性構造を含むIII族窒化物多重量量子井戸におけるキャリア再結合ダイナミクスを正確に記述できるか？
• RQ3 InGaN/GaN多重量量子井戸におけるオイラー再結合（三分子過程）の全体的なキャリア衰去への相対的寄与はいかほどか？
• RQ4 本手法は、物理的根拠のない経験則的衰去則に依存する従来のフィッティング技術に比べて、どのように改善されるか？
• RQ5 単分子および双分子過程が、III族窒化物半導体における光励起キャリアの緩和をどれほど支配的に行うか？

主な発見

• 提示された手法は、時間分解光励起発光データにおいて、高い正確性と物理的整合性をもって支配的再結合メカニズムを特定できた。
• 極性および非極性InGaN/GaN多重量量子井戸の両方において、データは単分子および双分子再結合を含むモデルで最もよく記述され、三分子（オイラー）再結合による寄与は顕著でないことが判明した。
• フィッティング結果から、オイラー再結合係数は研究対象の系では無視できるほど小さく、オイラー過程が測定条件下でキャリア寿命に顕著な影響を及ぼさないことが示された。
• 物理的モデルの裏付けなしに関数形を仮定する従来のフィッティング手法に比べ、本手法は優れた信頼性を示した。
• 解析により、ABCモデルは研究対象のIII族窒化物構造の衰去ダイナミクスを記述するために必要ではないことが確認された。一次および二次項のみを含む単純なモデルでも十分なフィッティングが得られた。
• 本手法により、再結合メカニズムの明確な割り当てが可能となり、光エレクトロニクス材料における発光衰去キネティクスの解釈における曇りを低減した。