[論文レビュー] Exact Microtheoretical Approach to Calculation of Optical Properties of Ultralow Dimensional Crystals

Jovan P. Šetrajčić|arXiv (Cornell University)|Apr 14, 2010

Surface and Thin Film Phenomena参考文献 15被引用数 12

ひとこと要約

本稿は、パウリ・グリーン関数を用いた新しい応用を提案し、超低次元結晶における光学的性質を計算する。量子サイズ効果により、標準的手法が不適切になることを示した。空間的に閉じ込められた系にグリーン関数法を適応することで、超薄膜では離散的励起子準位と共鳴吸収ピークが現れることが明らかになった。これは、バルク結晶における連続的吸収とは対照的であり、誘電応答における次元性と境界条件の重要性を強調している。

ABSTRACT

The main problem in theoretical analysis of structures with strong confinement is the fact that standard mathematical tools: differential equations and Fourier's transformations are no longer applicable. In this paper we have demonstrated that method of Green's functions can be successfully used on low-dimension crystal samples, as a consequence of quantum size effects. We can illustrate modified model through the prime cubic structure molecular crystal: bulk and ultrathin film. Our analysis starts with standard exciton Hamiltonian with definition of commutative Green's function and equation of motion. We have presented detailed procedure of calculations of Green's functions, and further dispersion law, distribution of states and relative permittivity for bulk samples. After this, we have followed the same procedures for obtaining the properties of excitons in ultra-thin films. The results have been presented graphically. Besides modified method of Green's functions we have shown that the exciton energy spectrum is discrete in film structures (with number of energy levels equal to the number of atomic planes of the film). Compared to the bulk structures, with continual absorption zone, in film structures exist resonant absorption peaks. With increased film thickness differences between bulk and film vanish.

研究の動機と目的

• 強い閉じ込められた量子系において、標準的な微分法およびフーリエ法が失敗する理由を解明すること。
• 空間的閉じこめが、超薄膜における励起子準位スペクトルおよび光学的性質にどのように影響するかを調査すること。
• 単分子膜のような離散的空間並進対称性を示す系において、パウリ・グリーン関数の有効性を示すこと。
• 理想バルク結晶と超薄膜の間の光学的応答を比較し、誘電率および吸収挙動に注目すること。
• 正確な量子法を用いて、低次元ナノ構造の誘電的および光学的性質を予測するためのマイクロ理論枠組みを確立すること。

提案手法

• 立方格子構造の格子サイトにおける励起子ハミルトニアンを標準的に用い、生成・消滅演算子を導入する。
• 時間順序付きの励起子演算子の交換関係によって定義される可換なパウリ・グリーン関数を適用する。
• パウリ演算子とハミルトニアンの交換関係を用いて、グリーン関数の運動方程式を導出する。
• 周期的境界条件の下で、バルクおよび超薄膜幾何形状の両方に対して、得られた方程式系を解く。
• グリーン関数の解から、励起子分散則、状態分布、および動的相対誘電率を計算する。
• 膜厚方向（z軸）における波数成分の離散的量子化を課し、エネルギー準位の量子化を導く。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 標準的な微分法およびフーリエ法が強力な量子閉じ込めによって失敗する系において、グリーン関数法を適応可能か。
• RQ2 超薄膜における空間的閉じこめが、バルク結晶と比較して励起子エネルギー準位スペクトルにどのように影響するか。
• RQ3 離散的エネルギー準位を有する超薄膜における光学的応答（例えば、誘電率および吸収）の性質は何か。
• RQ4 境界条件および膜厚が、共鳴吸収ピークの数および位置にどのように影響するか。
• RQ5 単分子膜とバルク材料とを比較して、量子サイズ効果が誘電的および光学的性質にどの程度顕在化するか。

主な発見

• 超薄膜における励起子のエネルギー準位スペクトルは明示的に離散的であり、閉じ込め方向の原子面数に等しい数の準位が存在する。
• 薄膜の動的誘電率に共鳴吸収ピークが現れる。これは、誘電率が発散する周波数に対応し、特定エネルギーでの放射線完全吸収を示している。
• 共鳴ピークの数は膜内位置に依存する：表面から深くなるにつれてピーク数は減少し、同様の平面（例：n_z=0 と n_z=4、n_z=1 と n_z=3）間に対称性が見られる。奇数枚の膜では中心面（n_z=2）は特異的である。
• バルク結晶における連続的吸収帯域とは対照的に、超薄膜では離散的エネルギー準位に起因する鋭い量子化吸収特徴を示す。
• 膜厚が増加するにつれて、薄膜とバルクの光学的性質の差が小さくなり、バルク的挙動への移行が確認された。
• 本手法は量子サイズ効果を的確に捉えており、連続スペクトルが成立しなくなる低次元系においてグリーン関数法の有効性を裏付けた。