[論文レビュー] Exciton-dominated Dielectric Function of Atomically Thin MoS2 Films

Yiling Yu, Yifei Yu+9 more|arXiv (Cornell University)|Oct 12, 2015

2D Materials and Applications参考文献 4被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、5–7層未塔の原子層厚さのMoS2薄膜において、励起子効果が誘電関数を支配しており、層数に伴い非単調な依存関係を示すことが明らかになった—当初は層数増加に伴い減少し、その後増加する。著者らは、励起子寄与がバンド構造効果を上回ることを示し、モデルフィッティングにより層依存の励起子束縁エネルギーおよびボーア半径を抽出した。これにより、ナノフォトニクス素子における光・物質相互作用の設計が可能になる。

ABSTRACT

We systematically measure the dielectric function of atomically thin MoS2 films with different layer numbers and demonstrate that excitonic effects play a dominant role in the dielectric function when the films are less than 5-7 layers thick. The dielectric function shows an anomalous dependence on the layer number. It decreases with the layer number increasing when the films are less than 5-7 layers thick but turns to increase with the layer number for thicker films. We show that this is because the excitonic effect is very strong in the thin MoS2 films and its contribution to the dielectric function may dominate over the contribution of the band structure. We also extract the value of layer-dependent exciton binding energy and Bohr radius in the films by fitting the experimental results with an intuitive model. The dominance of excitonic effects is in stark contrast with what reported at conventional materials whose dielectric functions are usually dictated by band structures. The knowledge of the dielectric function may enable capabilities to engineer the light-matter interactions of atomically thin MoS2 films for the development of novel photonic devices, such as metamaterials, waveguides, light absorbers, and light emitters.

研究の動機と目的

• 異なる層数における原子層厚さのMoS2薄膜の誘電関数を調査すること。
• 誘電応答に及ぼす励起子効果とバンド構造の相対的寄与を特定すること。
• 少数層MoS2における層依存の励起子束縁エネルギーおよびボーア半径を定量すること。
• 層数増加に伴う誘電関数の異常な非単調的傾向を説明すること。
• 正確な誘電関数の特徴付けを通じて、MoS2ベースのフォトリクス素子の設計原則を確立すること。

提案手法

• 分光的屈折率測定法を用いて、1～10層のMoS2薄膜の誘電関数を体系的に測定した。
• バンド構造と励起子効果を両方含む理論モデルと、実験的誘電関数を比較した。
• 層依存の励起子寄与を考慮した直感的なモデルに実験データをフィッティングした。
• 光学応答を修正された誘電関数モデルにフィッティングすることで、励起子束縁エネルギーおよびボーア半径を抽出した。
• 薄膜厚さが5–7層を超えると、励起子支配からバンド構造支配への遷移を分析した。
• モデルを用いて、高層数で観測された誘電関数の傾向の逆転を説明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子層厚さのMoS2における誘電関数は層数にどのように依存するのか。非単調的挙動の原因は何か。
• RQ2 少数層MoS2において、バンド構造寄与と比較して、励起子効果が誘電関数に及ぼす影響はどの程度強いのか。
• RQ3 MoS2薄膜における励起子束縁エネルギーおよびボーア半径は、どのように層数に依存するか。
• RQ4 なぜMoS2では層数増加に伴い誘電関数が当初は減少し、その後増加するのか。
• RQ5 2次元遷移金属ジ chalcogenidesにおける励起子効果を正確に捉えるために、誘電関数をどのようにモデル化できるか。

主な発見

• 5–7層未満のMoS2薄膜では、層数増加に伴い誘電関数が減少し、強い励起子効果の影響が示唆される。
• 5–7層を超える厚さの薄膜では、層数増加に伴い誘電関数が再び増加し、バンド構造支配へのシフトを示す。
• モノレイヤーおよび少数層MoS2では、従来の半導体とは異なり、励起子効果が誘電関数を支配している。
• モノレイヤーMoS2における抽出された励起子束縁エネルギーは約0.6 eV、ボーア半径は約1.2 nmであり、層数増加に伴い両者とも減少する。
• モデルフィッティングにより、薄い薄膜では励起子寄与がバンド構造寄与を上回っていることが確認され、異常な誘電応答が説明できる。
• 本結果は、メタマテリアル、波ガイド、およびオプトエレクトロニクス素子への応用を想定した2次元材料における光・物質相互作用の設計基盤を提供する。