[論文レビュー] Exciton, trion and localized exciton in monolayer Tungsten Disulfide

A. Hichri, Imen Ben Amara+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 19, 2016

2D Materials and Applications参考文献 1被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、ab-initio計算でパラメータ化された有効質量モデルを用いて、モノレイヤー二硫化 tungsten (WS2) における中性励起子、荷電トリアイオン、局在化励起子を調査する。強い電子-正孔相関および誘電スクリーニングがトリアイオン形成を引き起こし、自由励起子は不純物ポテンシャル井戸による捕獲によって著しく抑制され、局在化励起子を形成することが示された。発光は温度、励起、電子注入によって調整可能である。

ABSTRACT

The ultrathin transition metal dichalcogenides (TMDs) have emerged as promising materials for various applications using two dimensional (2D) semiconductors. They have attracted increasing attention due to their unique optical properties originate from neutral and charged excitons. Here, we report negatively charged exciton formation in monolayer TMDs, notably tungsten disulfide WS2. Our theory is based on an effective mass model of neutral and charged excitons, parameterized by ab-initio calculations. Taking into the account the strong correlation between the monolayer WS2 and the surrounding dielectric environment, our theoretical results are in good agreement with one-photon photoluminescence (PL) and reflectivity measurements. We also show that the exciton state with p-symmetry, experimentally observed by two-photon PL emission, is energetically below the 2s-state. We use the equilibrium mass action law, to quantify the relative weight of exciton and trion PL. We show that exciton and trion emission can be tuned and controlled by external parameters like temperature, pumping and injection electrons. Finally, in comparison with experimental measurements, we show that exciton emission in monolayer tungsten dichalcogenides is substantially reduced. This feature suggests that free exciton can be trapped in disordered potential wells to form a localized exciton and therefore offers a route toward novel optical properties.

研究の動機と目的

• モノレイヤーWS2における中性励起子および荷電トリアイオンの形成と光学的性質を理解すること。
• 実験で観測された自由励起子発光の抑制を説明すること。
• 電子-正孔相関および誘電スクリーニングが励起子状態を決定する役割を調査すること。
• 質量作用則を用いて、励起子およびトリアイオンの光励起発光の相対的寄与を定量化すること。
• 温度およびキャリア注入などの外部パラメータによる励起子発光の調整可能性を検討すること。

提案手法

• モノレイヤーWS2における中性および荷電励起子のための有効質量モデルを構築する。
• 電子-正孔相互作用および誘電スクリーニングを考慮したモデルパラメータをab-initio計算から抽出する。
• 周囲の誘電環境が励起子状態に与える影響をモデルに組み込む。
• 理論的予測の妥当性を検証するために、1光子光励起発光および反射率測定を用いる。
• 2光子光励起発光データを分析して、p対称性および2s励起子状態のエネルギー順序を確認する。
• 平衡状態における質量作用則を用いて、さまざまな条件下での励起子およびトリアイオン発光の相対的強度を計算する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 強い励起子効果が見られるにもかかわらず、なぜモノレイヤーWS2では自由励起子発光が著しく減少するのか？
• RQ2 電子-正孔相関および誘電スクリーニングは、WS2におけるトリアイオン形成にどのように影響するか？
• RQ3 モノレイヤーWS2におけるp対称性励起子状態と2s励起子状態のエネルギー順序は何か？
• RQ4 温度およびキャリア注入などの外部パラメータによって、励起子およびトリアイオン発光はどの程度調整可能か？
• RQ5 不規則性は、自由励起子が局在化励起子に変化する過程で果たす役割は何か？

主な発見

• 理論モデルは、モノレイヤーWS2における1光子光励起発光および反射率測定と良好に一致している。
• p対称性励起子状態は2s状態よりもエネルギー的に低く、2光子PL観測と一致している。
• トリアイオン形成は、電子-正孔相関および誘電環境の影響を強く受けており、荷電励起子の安定性が向上している。
• 自由励起子発光は、不規則なポテンシャル井戸による捕獲によって著しく抑制され、局在化励起子が形成されている。
• 励起子およびトリアイオン光励起発光の相対強度は、温度、励起パワー、電子注入によって定量的に調整可能である。
• 本結果は、WS2における局在化励起子が、2次元半導体における新規光学的性質を設計するための道筋を示唆している。