[論文レビュー] Exciton valley dynamics in monolayer WSe2 probed by the two-color ultrafast Kerr rotation

Tengfei Yan, Xiaofen Qiao+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 16, 2015

2D Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、二色光超短パルスKerr回転を用いてモノレイヤーWSe2における励起子バルクダイナミクスを調査し、自由励起子と三体励起子の選択的プローブを可能にした。その結果、10 Kにおける三体励起子のバルク極化は自由励起子の10倍以上長く持続する（123 ps 対 6 ps）ことが判明し、スピン反転過程の抑制によりバルク寿命が延長されることから、三体励起子がバルクトロニクス用途に優れた候補であることが示された。

ABSTRACT

The newly developed two-dimensional layered materials provide perfect platform for valley-spintronics exploration. To determine the prospect of utilizing the valley degree of freedom, it is of great importance to directly detect and understand the valley dynamics in these materials. Here, the exciton valley dynamics in monolayer WSe$_2$ is investigated by the two-color pump-probe magneto-optical Kerr technique. By tuning the probe photon energy in resonance with the free excitons and trions, the valley relaxation time of different excitonic states in monolayer WSe$_2$ is determined. Valley relaxation time of the free exciton in monolayer WSe$_2$ is confirmed to be several picoseconds. A slow valley polarization relaxation process is observed to be associated with the trions, showing that the valley lifetime for trions is one order of magnitude longer than that of free excitons. This finding suggests that trion can be a good candidate for valleytronics application.

研究の動機と目的

• 時間分解磁気光学的手法を用いて、モノレイヤーWSe2におけるバルクダイナミクスを直接プローブすること。
• 遷移金属ジチalcogenidesにおける自由励起子と三体励起子のバルク緩和時間の区別を図ること。
• 将来的なバルクトロニクス応用におけるバルク極化の保持に寄与する三体励起子の役割を特定すること。
• 温度および多体相互作用がバルク緩和メカニズムに与える影響を調査すること。
• 主な緩和経路、特にスピン軌道結合および散乱メカニズムの役割を明確にすること。

提案手法

• モノレイヤーWSe2におけるバルク極化ダイナミクスを検出するために、二色光ポンププローブ磁気光学的Kerr回転（TRKR）を用いた。
• 固定された1.78 eVポンプビームと、自由励起子および三体励起子に共鳴する可変波長のプローブビーム（1.74 eV および 1.80 eV）を用いた。
• 特定の励起子状態に共鳴するプローブ光子エネルギーをバンドパスフィルターで分離し、選択的検出を実現した。
• バルク緩和の温度依存性を調査するために、さまざまな温度（10–100 K）で測定を実施した。
• Kerr回転トレースを二重指数関数的減衰関数でフィッティングし、2つの異なる緩和時間定数を抽出した。
• 円偏光ポンプ光を用いてバルク極化を注入し、線形偏光プローブを用いてKerr回転角の変化によりそれを検出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 同一条件下におけるモノレイヤーWSe2における自由励起子と三体励起子のバルク緩和時間は何か？
• RQ2 温度はWSe2における異なる励起子状態のバルク緩和ダイナミクスにどのように影響するか？
• RQ3 なぜ三体励起子のバルク極化は自由励起子よりも著しく長持ちするのか？
• RQ4 観察されたバルク寿命の差を引き起こす主な散乱およびスピン緩和メカニズムは何か？
• RQ5 三体励起子は、将来的なバルクトロニクスデバイスにおけるバルク情報の安定なキャリアとして機能できるか？

主な発見

• 10 KにおけるモノレイヤーWSe2における自由励起子のバルク緩和時間は6 ± 0.2 psであり、他のTMDCsで観測されたピコ秒スケールのダイナミクスと整合的である。
• 三体励起子に対しては、時間定数123 ± 5 psの遅いバルク緩和過程が観測され、自由励起子に比べて顕著に長いバルク寿命であることが示された。
• 三体励起子のバルク寿命は自由励起子の約10倍に達しており、バルクトロニクス応用に適した材料である可能性を示唆している。
• 励起子および三体励起子の両方のバルク緩和時間は、温度上昇に伴い減少し、多体スピンスピン（MSS）相互作用メカニズムに従う。
• 長寿命の三体励起子バルク極化は、スピン緩和が抑制されていることに起因すると考えられ、これは鏡像対称性の破れおよび系内におけるスピン軌道結合の低減によるものである。
• 線形偏光励起条件下ではKerr応答が観測されないため、磁気散乱が主な緩和メカニズムである可能性は低く、D’yakonov-Perel’ や Bir-Aronov-Pikus メカニズムなどのスピン軌道結合駆動型プロセスが優勢であるとされる。