[論文レビュー] Expanding Universal Machine Learning Interatomic Potentials to 97 Elements Towards Nuclear Applications

Naoya Kuroda, Kenji Ishihara+2 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2026

Machine Learning in Materials Science被引用数 0

ひとこと要約

著者らは HE26 を構築し、 eight actinides を含む重元素DFTデータセットを作成し、97元素をカバーする universal MLIP の MACE-Osaka26 を訓練して、クロスドメインの精度とアクチニドの特性（格子定数と熱伝導を含む）を示します。

ABSTRACT

Machine learning interatomic potentials (MLIPs) evaluate potential energy surfaces orders of magnitude faster while maintaining accuracy comparable to first-principles calculations, and universal MLIPs that cover most of the periodic table are becoming increasingly commonplace. However, existing large-scale datasets have limited or no coverage of heavy elements such as minor actinides crucial in the nuclear field, and universal MLIPs are typically limited to 89 elements. Here, we constructed a heavy element dataset HE26 containing minor actinides, based on experimental and computational literature data. By integrating this with existing molecular and crystal datasets, we developed an open-source universal MLIP covering 97 elements, the broadest elemental coverage to date. The resulting model showed strong performance on the inorganic MPtrj and organic OFF23 test sets and promising accuracy on HE26. The dataset and model open a pathway toward the development of energy resources and the design of novel materials, such as actinide-based high-entropy ceramics, in the nuclear field.

研究の動機と目的

• ユニバーサル MLIP の元素カバレッジを重元素（マイナーアクチニドを含む）へ拡張する。
• HE26 データを既存の MPtrj および OFF23 データセットと総エネルギー整列プロトコルの下で統合する。
• 97元素ユニバーサル MLIP（MACE-Osaka26）を訓練・公開する。
• 結晶・分子・重元素化合物全般にわたるモデル精度を示し、アクチニド酸化物の格子熱伝導を評価する。

提案手法

• Basic Heavy Element（BHE）, Complex Heavy Element（CHE）, Compositionally Complex Fluorite Oxides（CCFO）サブセットを含む第一原理重元素データセット HE26 を組み立てる。
• HE26 を MPtrj および OFF23 と総エネルギー整列によって統合し、97元素のユニバーサルデータセットを作成する。
• MACE フレームワークを用いて、6.0 Å のカットオフと重元素のスピン偏り参照エネルギーを使って MACE-Osaka26 を訓練する。
• 要素間の一貫性を保つために ZBL 短距離補正と Agnesi 変換を適用する。
• 結晶系データ（MPtrj）と分子データ（OFF23）でクロスドメイン精度を評価し、HE26 サブセット（BHE, CHE, CCFO）を詳細に分析する。
• MLIP から導いた三次 IFC に基づくフォノン・ウィガー輸送方程式を用いて格子熱伝導率 κL を計算する。

Figure 1: Overview of the 97-element universal dataset and the MACE-Osaka26 model. (a) Periodic table showing the element distribution (log scale) of the combined dataset consisting of MPtrj, OFF23, and our HE26 dataset. Red boxes indicate the heavy elements newly added in this study. (b) Schematic

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 97元素の universal MLIP は結晶、分子、重元素化学空間全体でどれだけ一般化できるか？
• RQ2 HE26 はアクチニニウム含有化合物や多成分系を含むフ fluorite 酸化物の正確な予測を可能にするか？
• RQ3 MACE-Osaka26 を用いてアクチニド酸化物の格子定数と格子熱伝導の予測精度はどの程度か？

主な発見

Dataset	Split	# Structures	Structures	Model	Energy MAE (RMSE)	Force MAE (RMSE)	Stress MAE (RMSE)
MPtrj	Train	1502422	MACE-Osaka24	31.4 (74.6)	47.4 (117.0)	1.7 (10.3)
MPtrj	Test	77973	MACE-Osaka24	33.7 (77.2)	61.9 (144.3)	2.2 (45.8)
MPtrj	Train	1502422	MACE-Osaka26	26.8 (60.5)	47.3 (148.3)	1.7 (10.4)
OFF23	Train	951005	MACE-Osaka24	5.7 (26.6)	39.9 (78.1)	N/A
OFF23	Train	951005	MACE-Osaka26	4.9 (11.9)	44.5 (88.0)	N/A
OFF23	Test	50195	MACE-Osaka24	5.8 (25.2)	41.2 (130.7)	N/A
OFF23	Test	50195	MACE-Osaka26	5.0 (12.3)	45.7 (137.1)	N/A
HE26	Train	59438	MACE-Osaka24	N/A a	N/A a	N/A a
HE26	Train	59438	MACE-Osaka26	44.7 (117.3)	26.3 (73.7)	1.3 (7.4)

• MACE-Osaka26 は結晶エネルギー予測を改善し、MPtrj の MAE を 31.4 から 26.8 meV/atom、RMSE を 74.6 から 60.5 meV/atom に改善。
• OFF23 ではエネルギー RMSE が MACE-Osaka26 で 78.1 から 88.0 meV/atom に低下する一方、力の予測は改善（訓練セットでは約 11.9 meV/Å、MACE-Osaka24 では約 26.6）。
• HE26 の訓練は重元素の能力を示し、エネルギー RMSE は 117.3 meV/atom、力 RMSE は 73.7 meV/Å、応力 RMSE は 7.4 meV/Å3。Am, Cm, Cf などの他の重元素についても頑健な学習を示す（HE26 の訓練/検証のみ）。
• BHE サブセットの格子定数 RMSE は 0.4488 Å（アクチニド固体/酸化物）を達成；CHE サブセットは 64 種類の要素で RMSE 0.0477 Å、複数成分の重元素系への強い一般化を示す。
• CCFO の結果はアクチニド系列の傾向（Th–Cf）を DFT 傾向に対して RMSE 0.0067 Å、フライライト酸化物に対して RMSE 0.0124 Å を示し、複雑さレベル（二元から五元）を跨いで MAE 約 0.005 Å。
• Th–Cf にわたるアクチニド酸化物の κL 予測は 300–1500 K の範囲で実験と一致し、Am 掺容 UO2 の熱伝導低下もモデルで捉えられる。

Figure 2: Accuracy comparison between MACE-Osaka24 and MACE-Osaka26 on cross-domain systems. (a) Evaluation on the MPtrj training set representing crystalline systems, and (b) the OFF23 training set representing molecular systems, using both MACE-Osaka24 (orange) and MACE-Osaka26 (blue) models. (c)