[論文レビュー] Experimental evidence for long-distance electrodynamic intermolecular forces

Mathias Lechelon, Yoann Meriguet+13 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2022

Biofield Effects and Biophysics参考文献 59被引用数 45

ひとこと要約

本研究は、生体分子間における長距離ダイポール-ダイポール電磁力学的（ED）力の初の実験的証明を提示し、テラヘルツ分光法および蛍光関連分光法を用いてリボフィコエリスリンタンパク質における共鳴ED相互作用を実証した。これらの力は1000 Åまで作用し、レーザー誘発の集団的分子振動によって活性化され、分子間距離の立方に反比例する周波数シフトを示しており、選択的で長距離の引力を示し、ごみだらけの細胞内環境における分子衝突頻度の向上に寄与する可能性がある。

ABSTRACT

Both classical and quantum electrodynamics predict the existence of dipole-dipole long-range electrodynamic intermolecular forces; however, these have never been hitherto experimentally observed. The discovery of completely new and unanticipated forces acting between biomolecules could have considerable impact on our understanding of the dynamics and functioning of the molecular machines at work in living organisms. Here, using two independent experiments, on the basis of different physical effects detected by fluorescence correlation spectroscopy and terahertz spectroscopy, respectively, we demonstrate experimentally the activation of resonant electrodynamic intermolecular forces. This is an unprecedented experimental proof of principle of a physical phenomenon that, having been observed for biomacromolecules and with long-range action (up to 1000 Angstroms), could be of importance for biology. In addition to thermal fluctuations that drive molecular motion randomly, these resonant (and thus selective) electrodynamic forces may contribute to molecular encounters in the crowded cellular space.

研究の動機と目的

• . 古典的および量子電磁力学によって予測されているが、これまで一度も観測されていなかった長距離電磁力学的（ED）分子間力の実験的検出を目的とする。
• . プロテイン内の非平衡状態の集団的振動が、長距離作用を示す共鳴ED力の活性化を引き起こすかどうかを調査すること。
• . そのようなED力が、純粋な拡散を超えて、ごみだらけの細胞内環境における分子結合速度を向上させうるという仮説を検証すること。
• . 水中・イオン性溶液におけるTHz信号の検出という技術的課題を克服し、2つの新規近場THzセンシング装置を開発すること。
• . THz分光法と蛍光関連分光法（FCS）という2つの独立した実験的手法を用いてED力の存在を検証すること。

提案手法

• . モデルタンパク質系としてリボフィコエリスリン（R-PE）を用い、488 nmの青レーザーを照射して非平衡状態の集団的ダイポール振動を誘発した。
• . 2種類の異なるTHz分光法装置を用いた：rectennaベースのセンサ（0.07–0.11 THz）およびマイクロワイヤープローブセンサ（0.25–0.37 THz）、両者とも水中塩溶液における微弱なTHz信号を検出することを目的として設計された。
• . レーザー照射下のタンパク質の吸光度を分離するために、ビーカーおよび非照射コントロールを差し引くことでビール＝ランベルト正規化を適用した。
• . プロテイン濃度およびレーザー出力の関数として、拡散係数の変化を測定するために蛍光関連分光法（FCS）を実施した。
• . サヴィツキー＝ゴールド smoother（15点ウィンドウ、2次多項式）を用いてデータを平滑化し、共鳴周波数の時間依存ピーク振幅追跡を実施した。
• . 吸収率の増加を示す引力的EDポテンシャル U(r) < 0 の影響をモデル化するために、スモリュッチョフスキー＝デバイの式を用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 . 生理的条件下における生物学的高分子において、長距離電磁力学的ダイポール-ダイポール力が実験的に観測可能か？
• RQ2 . レーザー誘発の集団的分子振動が、測定可能な周波数シフトを示す共鳴ED相互作用を活性化するか？
• RQ3 . 集団的振動の周波数シフトが、ED理論が予測するように分子間距離の立方に反比例するか？
• RQ4 . 水の強い吸収があるにもかかわらず、水中・イオン性溶液においてTHz分光法がこれらの力を検出可能か？
• RQ5 . FCSで測定されたタンパク質の拡散係数の変化が、特定の濃度および励起出力でのED相互作用の発現と相関するか？

主な発見

• . R-PEタンパク質において、分子間距離の立方に反比例する周波数シフトが観測され、長距離ダイポール-ダイポール電磁力学的相互作用と整合的であった。
• . 周波数シフトは、複数のタンパク質濃度（750 nM から 60,000 nM）およびレーザー出力において実験的に確認され、励起強度に明確な依存関係を示した。
• . FCSデータにおいて、高濃度および高レーザー出力で、分散クラスタリング転移が観察され、長距離引力的力の発現が示された。拡散係数は顕著に低下した。
• . 60分間で、励起タンパク質の正規化吸光度のピーク振幅が時間経過とともに増加した。これは、ED相互作用の持続的活性化を示している。
• . rectennaベースの装置では、0.07–0.11 THz範囲に1つの吸収ピークを検出。マイクロワイヤープローブ装置では、0.25–0.37 THz帯域で時間発展を示す共鳴が観察され、両者ともED力の活性化と整合的であった。
• . スモリュッチョフスキー＝デバイの式を用いたモデル化により、ED力による結合速度の増加が、純粋な拡散速度（k∗a > ka）を上回ることが示され、分子衝突における測定可能な力学的利点が確認された。