[論文レビュー] Exploring Lead Free Mixed Halide Double Perovskites Solar Cell

Md Yekra Rahman, Sharif Mohammad Mominuzzaman|arXiv (Cornell University)|Jan 17, 2024

Perovskite Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、SCAPS-1Dシミュレーションを用いて、ペロキシライト太陽電池における鉛フリー混合ハライド二重ペロキシライト、特にCs₂TiI₆₋ₓBrₓを吸収層材料として調査した。最も効率的な構成はFTO/Cu₂O/Cs₂TiI₅Br₁/WS₂であり、効率は19.03%であった。一方、Cs₂TiI₂Br₄は13.31%の効率と構造的安定性の両立が図られ、改善された耐性係数τによって裏付けられた。

ABSTRACT

The significant surge in energy use and escalating environmental concerns have sparked worldwide interest towards the study and implementation of solar cell technology. Perovskite solar cells (PSCs) have garnered remarkable attention as an emerging third-generation solar cell technology. This paper presents an in-depth analysis of lead-free mixed halide double perovskites in the context of their potential uses in solar cell technology. Through the previous studies of various mixed halide double perovskite materials as potential absorber layer materials, it has been observed that Cs$_2$TiI$_{6-x}$Br$_x$ possesses promising characteristics. In this study, simulations were conducted using SCAPS-1D software to explore all possible combinations for x= 0 to 6. The materials for the Hole Transport Layer (HTL) and Electron Transport Layer (ETL) and absorber layer, along with their optimal thicknesses, are selected to yield the most promising results in terms of open-circuit voltage (V$_{oc}$), short-circuit current density (J$_{sc}$), fill factor (FF), and power conversion efficiency. A novel tolerance factor is employed to assess structural stability of perovskites. FTO/Cu$_2$O/Cs$_2$TiI$_5$Br$_1$/WS$_2$ emerges as the best combination in terms of the efficiency with 19.03% but FTO/Cu$_2$O/Cs$_2$TiI$_2$Br$_4$/WS$_2$ shows good stability with 13.31% efficiency.

研究の動機と目的

• 第三世代太陽電池用の実用的吸収層材料として鉛フリー混合ハライド二重ペロキシライトを評価すること。
• 効率と安定性を向上させるために、最適な電子輸送層（ETL）、ホール輸送層（HTL）、および吸収層の組み合わせを同定すること。
• 従来のゴールトシュミット係数に代わる改善された耐性係数（τ）を用いて構造的安定性を評価すること。
• 最大の発電効率と安定性を実現するためのCs₂TiI₆₋ₓBrₓ（x = 0 から 6）の最適組成を特定すること。
• 欠际密度と層厚さの影響を分析することで、効率と欠际耐性のバランスを図ること。

提案手法

• ETL、HTL、および吸収層の構成を変化させたPSCデバイスのモデル化に、SCAPS-1Dを用いたシミュレーションを実施した。
• 構造的安定性の予測に、改善された耐性係数τ = (r_X / r_B) - n_A(n_A - (r_A / r_B) / ln(r_A / r_B))を適用した。
• バンドギャップ、電子親和力、誘電率、キャリア移動度、欠际密度（10¹⁵ cm⁻³）といった材料パラメータを体系的に変更した。
• x = 0 から 6 の範囲でJ-V特性およびスペクトル感度を分析し、性能のトレンドを評価した。
• ETLおよびHTLの最適厚さは、複数の厚さ値に対して効率をシミュレートすることで特定した。
• オープン・クランプ電圧（Voc）、ショート・サーキット電流（Jsc）、フィル・ファクター（FF）、および効率への影響を評価するため、欠际密度とキャリア濃度を調整した。

Figure 1: Possible setups of cells

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 鉛フリー二重ペロキシライト太陽電池において、ETL、HTL、および吸収層のどの組み合わせが最高の発電効率を達成するか？
• RQ2 Cs₂TiI₆₋ₓBrₓにおける臭素含有量（x）の変化が、オープン・クランプ電圧および電流密度に与える影響は何か？
• RQ3 改善された耐性係数τは、混合ハライド二重ペロキシライトの構造的安定性をどの程度正確に予測できるか？
• RQ4 効率を最大化しながら安定性を維持するための最適な吸収層厚さおよび欠际密度は何か？
• RQ5 高い効率と高い構造的安定性の両立を実現する最適な材料組成は何か？

主な発見

• FTO/Cu₂O/Cs₂TiI₅Br₁/WS₂は、テストされたすべての構成の中で最高の発電効率19.03%を達成した。
• Cs₂TiI₂Br₄は、13.31%の効率と構造的安定性の両立が図られ、τ値が4.167で安定性確率P(τ) = 0.540であった。
• オープン・クランプ電圧（Voc）はx = 1 から 5 の間で比較的安定していたが、x = 0 および x = 6 で著しく低下しており、組成に敏感であることが示された。
• ショート・サーキット電流密度（Jsc）はx = 1 から 5 にかけて増加するにつれて低下しており、臭素含有量の高い組成では光吸収効率が低下していることが示された。
• フィル・ファクター（FF）はほとんどの組成で高い水準（80–87%）を維持しており、欠际密度への感受性もわずかにしかなかったため、中程度の欠际に対して耐性があることが示された。
• Cu₂Oは、MoO₂ や CuSbS₂ と比較して、特に最適なアクセプタドーピング濃度8.5 × 10¹⁹ cm⁻³の下で、最も効果的なHTLであった。

Figure 2: J-V characteristics for different HTLs