[論文レビュー] Extraction of the propulsive speed of catalytic nano- and micro-motors under different motion dynamics

Rafael Mestre, Lucas S. Palacios+4 more|arXiv (Cornell University)|Jul 30, 2020

Micro and Nano Robotics被引用数 8

ひとこと要約

本稿では、平均二乗変位（MSD）データから自己駆動性のマイクロ・ナノモーターの推進速度を正確に抽出するための見直しによる分析フレームワークを提案する。従来の手法における系統的誤差を是正する。MSD方程式に高次テイラー展開を適用することで、特に並進拡散係数の600％の過大評価を是正し、速度と拡散係数の誤差を低減する。同時に回転拡散時間の推定が可能となり、非エルゴード的またはドリフト支配の動的条件下でも改善された特徴抽出が可能となる。

ABSTRACT

Motion of active particles, such as catalytic micro- and nano-motors, is usually characterized via either dynamic light scattering or optical microscopy. In both cases, speed of particles is obtained from the calculus of the mean square displacement (MSD) and typically, the theoretical formula of the MSD is derived from the motion equations of an active Brownian particle. One of the most commonly reported parameters is the speed of the particle, usually attributed to its propulsion, and is widely used to compare the motion efficiency of catalytic motors. However, it is common to find different methods to compute this parameter, which are not equivalent approximations and do not possess the same physical meaning. Here, we review the standard methods of speed analysis and focus on the errors that arise when analyzing the MSD of self-propelled particles. We analyze the errors from the computation of the instantaneous speed, as well as the propulsive speed and diffusion coefficient through fittings to parabolic equations, and we propose a revised formula for the motion analysis of catalytic particles moving with constant speed that can improve the accuracy and the amount of information obtained from the MSD. Moreover, we emphasize the importance of spotting the presence of different motion dynamics, such as particles with active angular speed or that move under the presence of drift, and how the breaking of ergodicity can completely change the analysis by considering particles with an exponentially decaying speed. In all cases, real data from enzymatically propelled micro-motors and simulations are used to back up the theories. Finally, we propose several analytical approaches and analyze limiting cases that will help to deal with these scenarios while still obtaining accurate results.

研究の動機と目的

• 自己駆動性のマイクロ・ナノモーターにおける推進速度の計算に関して、文献に見られる不整合を是正すること。
• 標準的なMSDベースの解析における系統的誤差を同定・定量すること、特に並進拡散係数が最大600％過大評価される問題に焦点を当てる。
• 高次テイラー展開を用いた見直し分析手法を開発し、推定誤差を最小限に抑え、パラメータの正確性を向上させること。
• 指数関数的に減衰する速度を示す系、例えば回転運動が顕著な系のような非エルゴード的系に対して、特化した分析戦略を提供すること。
• MSD解析と実験的検証を用いて、自己駆動性ブラウン運動とドリフト・トレース行動を区別すること。

提案手法

• 活性ブラウン運動粒子のMSD方程式に高次テイラー展開を適用し、パラメータ抽出のためのより正確な近似式を導出する。
• 酵素駆動マイクロモーターのシミュレート済みおよび実験的トラジェクトリを用いて、見直し分析モデルの妥当性を検証する。
• 回転拡散時間の要因を組み込んだ修正されたフィッティング手順を導入し、速度および拡散係数推定における系統的誤差を低減する。
• 3つの異なる運動ダイナミクスにそれぞれ特化した分析処理を提案する：(1) 一定速度を示すエルゴード的系、(2) 指数関数的に減衰する速度を示す非エルゴード的系、(3) アクティブな角速度またはドリフトを示す系。
• MSD挙動に応じて適切な解析法を選択できるように、フローチャート形式の意思決定フレームワーク（図7）を構築する。
• 少なくとも回転拡散時間の10倍以上の長時間トラジェクトリを用いて統計的ばらつきを低減し、MSDの形状解析によりドリフトや対流効果を検出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜ従来のMSDベースの手法は、R = 0.5–1 μm の範囲にあるモーターに対して、並進拡散係数を最大600％も過大評価するのか？
• RQ2 有限サイズ効果や非エルゴード性の影響により標準近似が破綻する状況下で、推進速度および拡散係数抽出の正確性をどのように向上できるか？
• RQ3 指数関数的に減衰する速度を示すモーターを特徴付けるのに最も適した分析フレームワークは何か？ また、このようなダイナミクスは、標準的な活性ブラウン運動とはどのように区別できるか？
• RQ4 アクティブな角速度および回転拡散がMSDの形状に与える影響は何か？ そして、このような状態を正しく抽出するための修正された方程式は何か？
• RQ5 実験的MSDデータにおいて、ドリフト的挙動や基板勾配に起因する運動を、真正の活性ブラウン運動と区別するための基準は何か？

主な発見

• 従来のMSDフィッティング手法は、半径が0.5–1 μm の自己駆動性モーターにおいて、回転拡散効果が考慮されていないために、並進拡散係数を最大600％過大評価する。
• 提案された高次テイラー展開アプローチにより、推進速度および拡散係数の推定誤差が理論的限界（ほぼゼロ）まで低減され、残りの誤差はトラッキングおよび記録システムの誤差に限定される。
• 見直し手法により、1つのトラジェクトリからも回転拡散時間の同時推定が可能となり、得られる情報量が著しく増加する。
• 速度が指数関数的に減衰するモーターに対しては、非エルゴード的ダイナミクスを正確に捉える複数の解析近似式を提案し、従来手法では記述できない動的挙動を再現可能となる。
• アクティブな角速度は、回転拡散係数（DR）と角速度（ω）の比に依存する形でMSD挙動を変化させ、本稿ではこの領域の極限状態に対する新しい方程式を導出する。
• ドリフトまたは基板勾配に起因する運動は、長時間において滑らかで高次元の放物線的MSDを示すのに対し、標準的な活性ブラウン運動では非一様な形状を示すため、明確な診断基準が得られる。