[論文レビュー] "Extraordinary" Phase Transition Revealed in a van der Waals Antiferromagnet

Xiaoyu Guo, Wenhao Liu+13 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2023

2D Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、van der Waals反強磁性体CrSBrにおいて、表面磁性が体相反強磁性秩序よりも高い温度で続く「驚異的な」相転移が発見された。表面感受性の電気双極子二次高調波発生（SHG）、体相感受性の電気四重極子SHG、およびそれらの干渉を用いて、体相転移温度よりも高い温度で表面駆動型転移が発生することを特定した。DFT計算により、表面での強磁性-反強磁性競合の抑制が確認され、その結果、表面磁性が強化されていることが示された。

ABSTRACT

While the surface-bulk correspondence has been ubiquitously shown in topological phases, the relationship between surface and bulk in Landau-like phases is much less explored. Theoretical investigations since 1970s for semi-infinite systems have predicted the possibility of the surface order emerging at a higher temperature than the bulk, clearly illustrating a counterintuitive situation and greatly enriching phase transitions. But experimental realizations of this prediction remain missing. Here, we demonstrate the higher-temperature surface and lower-temperature bulk phase transitions in CrSBr, a van der Waals (vdW) layered antiferromagnet. We leverage the surface sensitivity of electric dipole second harmonic generation (SHG) to resolve surface magnetism, the bulk nature of electric quadrupole SHG to probe bulk spin correlations, and their interference to capture the two magnetic domain states. Our density functional theory calculations show the suppression of ferromagnetic-antiferromagnetic competition at the surface responsible for this enhanced surface magnetism. Our results not only show unexpected, richer phase transitions in vdW magnets, but also provide viable ways to enhance magnetism in their 2D form.

研究の動機と目的

• Landau的相転移の文脈において、長年にわたり理論化されてきたが観測されていなかった『表面秩序が体相よりも高い温度で現れる』現象を、表面と体相の磁性秩序の関係を調査することを目的とする。
• CrSBrのようなvan der Waals（vdW）層状材料が、体相と比較して高い温度で表面磁性転移を示すかどうかを検討することを目的とする。
• 半無限系における表面秩序が体相転移温度よりも高い温度で出現するという理論的予測を、実験的に検証することを目的とする。
• 表面および体相感受性の光学プローブを開発・応用し、2次元磁性材料内の異なる磁性領域を区別・特徴付けること。

提案手法

• 表面磁性を高感度で検出できるため、電気双極子二次高調波発生（SHG）を用いて表面磁性を検出する。
• 体相スピン相関をプローブするため、長距離磁性秩序に感受性である電気四重極子SHGを用いる。
• 電気双極子と四重極子SHG信号の干渉を測定することで、2つの異なる磁性領域状態を解明する。
• DFT計算を用いて、特に強磁性-反強磁性競合の抑制が表面でどのように起こるかを分析し、電子構造および磁性相互作用を解析する。
• 実験的SHG応答とDFT予測の対称性破れパターンを比較し、磁性状態および転移温度を特定する。
• 温度依存的SHG信号の解析により、表面および体相の両方の相転移温度を抽出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 van der Waals反強磁性体であるCrSBrにおいて、表面磁性秩序が体相反強磁性転移温度よりも高い温度で持続可能か？
• RQ2 CrSBrにおける強化された表面磁性の起源は何か？ また、体相磁性行動とはどのように異なるか？
• RQ3 表面における電子的および磁性的相互作用が、競合する強磁性および反強磁性相互作用をどれほど抑制するか？
• RQ4 異なる選択則を持つ光学的二次高調波発生（SHG）技術は、2次元磁性体における表面および体相磁性状態を区別できるか？
• RQ5 表面秩序を持つ半無限系の理論モデルは、実際のvdW材料における実験的観察とどの程度一致するか？

主な発見

• CrSBrにおける表面磁性転移は約130 Kで発生し、体相反強磁性転移温度（約115 K）よりも高い温度で観測された。
• 電気双極子SHG信号により、体相転移温度よりも高い温度で表面磁性が確認され、表面駆動型相転移が示された。
• 電気四重極子SHG信号により、体相スピン相関が115 K未満でのみ維持されることを確認し、体相転移温度が正当化された。
• 双極子と四重極子SHG成分の干渉により、材料内に2つの明確に異なる磁性領域状態が同定された。
• DFT計算により、表面での強磁性-反強磁性競合の抑制が表面磁性秩序を強化し、より高い転移温度を説明できることが示された。
• 本研究は、Landau的系において、体相転移温度よりも高い温度で表面相転移が発生するという、長年の理論的予測を実験的に裏付けた初の実証例である。