[論文レビュー] Femtosecond nonlinear ultrasonics in gold probed with ultrashort surface plasmons

Vasily V. Temnov, Christoph Klieber+7 more|RePEc: Research Papers in Economics|Jul 29, 2012

Laser Material Processing Techniques参考文献 23被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、超高速表面プラズモン干渉計を用いて、結晶性金膜内で100 nmの距離をわずかに超えて非線形変形を示す巨大（1％）な音響ひずみパルスを観測した。この手法により、光弾性効果を明確に分離し、超高速音響遷移の明確な定量化が可能となり、Korteweg–de Vriesモデルと良好に一致した。これにより、室温下での金属における定量的非線形テラヘルツ超音波技術の基盤が確立された。

ABSTRACT

Fundamental interactions induced by lattice vibrations on ultrafast time scales become increasingly important for modern nanoscience and technology. Experimental access to the physical properties of acoustic phonons in the THz frequency range and over the entire Brillouin zone is crucial for understanding electric and thermal transport in solids and their compounds. Here, we report on the generation and nonlinear propagation of giant (1 percent) acoustic strain pulses in hybrid gold/cobalt bilayer structures probed with ultrafast surface plasmon interferometry. This new technique allows for unambiguous characterization of arbitrary ultrafast acoustic transients. The giant acoustic pulses experience substantial nonlinear reshaping already after a propagation distance of 100 nm in a crystalline gold layer. Excellent agreement with the Korteveg-de Vries model points to future quantitative nonlinear femtosecond THz-ultrasonics at the nano-scale in metals at room temperature.

研究の動機と目的

• 超高速音響遷移のナノスケール分解能を有する明確で定量的な特徴付け手法の開発。
• 巨大ひずみパルスを光起圧電効果によって励起し、室温下での金における非線形音響伝播を調査すること。
• 従来のピコ秒超音波技術における未知の光弾性係数や幾何的／光弾性効果の混合による制限を克服すること。
• 非線形フェムト秒テラヘルツ超音波技術が、超高速磁気音響および電子-フォノンダイナミクスの分野における応用に果たす可能性を探ること。
• Korteweg–de Vriesモデルがナノスケールの結晶性金における非線形音響ダイナミクスに適用可能かどうかを検証すること。

提案手法

• （111）金とhcpコバルト層を有するAu/Co/サファイアマルチレイヤー構造を用い、表面プラズモンのポンプ・プローブ配置をとったフェムト秒表面プラズモン干渉計を採用した。
• （0001）サファイア基板上に35 nmのコバルト膜をスパッタリングし、その上に120–200 nmの厚さの（111）指向性金層を形成した。結晶指向の精密制御がなされた。
• コバルト層の超短パルスレーザー励起により、強い電子-フォノン結合と短い電子平均自由行程のおかげで効率的な光起圧電変換が実現された。
• 表面プラズモン波数の変調を用いて音響ひずみをプローブした。これは、表面変位とは無関係にひずみに起因する光弾性効果にのみ敏感である。
• スキャン型ロックイン干渉法とフーリエ解析を用い、スリット溝マイクロ干渉計に沿ったプラズモン干渉縞の位相および振幅を抽出した。
• 焦点を合わせたイオンビームマシニングにより、100 nm幅のスリット、200 nm幅の溝、10°の傾斜を持つ傾斜付きスリット溝マイクロ干渉計を加工し、プラズモン結合性と空間分解能を向上させた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超高速表面プラズモン干渉計は、光弾性効果を分離することで、金属内における任意の超高速音響遷移の明確で定量的な検出を可能にするか？
• RQ2 室温下でナノスケール距離を伝播する巨大音響ひずみパルス（最大1％）の非線形伝播ダイナミクスはいかなるものか？
• RQ3 高強度ポンプ励起条件下で、非線形音響効果が初期のひずみ形状の変動や材料劣化よりも支配的になる程度はどの程度か？
• RQ4 観測された金における非線形音響ダイナミクスは、ソリトン形成に適したKorteweg–de Vriesモデルとどの程度一致するか？
• RQ5 内部フォノン減衰および表面粗さが、金におけるテラヘルツ周波数フォノンの非線形的・非調和的効果をどのように隠蔽または影響させるか？

主な発見

• 最大振幅η_max = 0.01（1％）の巨大音響ひずみパルスが金中に生成され、圧縮応力2.3 GPaおよび引張応力-2.3 GPaに相当した。
• 結晶性金膜内をわずか100 nm伝播した後でも、音響パルスの非線形的再形状が観測され、室温下でも強い非線形音響効果が存在することが示された。
• 実験結果とKorteweg–de Vriesモデルとの間に良好な一致が得られ、非線形領域におけるソリトン様構造の形成が確認された。
• 1％ひずみでは非線形的再形状が完全に可逆的であったが、より高いポンプパワーでは不可逆的なサンプル劣化が発生し（最大1.5％ひずみ）、コバルトの融点に近い熱的限界に達した。
• 本手法により、光弾性効果と幾何的効果を明確に分離でき、表面プラズモン波数のひずみ誘起変化を直接測定することが可能になった。
• この技術により、金属内における定量的・ナノスケール分解能を持つ非線形フェムト秒テラヘルツ超音波技術の実現可能性が示され、超高速電子-フォノン結合および磁気音響スイッチングの研究に新たな道が開かれた。