[論文レビュー] Fermi level tuning and atomic ordering induced giant anomalous Nernst effect in Co2MnAl1-xSix Heusler alloy

Yuya Sakuraba, Kazushige Hyodo+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2019

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、Si固溶化によるフェルミ準位の調整とCo2MnAl1-xSixヘウスラー合金におけるL21原子配列の強化が、巨大な異常ネルンスト効果（ANE）を誘発することを示した。これにより、6.1 μVの記録的な熱電力が達成された。この効果は、ワイル点に起因する強いベリー曲率に起因するが、B2不規則配列によって抑制される。一方、制御されたSiドーピングとアニール処理により、この曲率が回復され、電子状態と構造的秩序の両方がトポロジカル輸送現象において果たす重要な役割が確認された。

ABSTRACT

Co2MnAl has been predicted to have Weyl points near Fermi level which is expected to give rise to exotic transverse transport properties such as large anomalous Hall(AHE) and Nernst effects(ANE) due to large Berry curvature. In this study, the effect of Fermi level position and atomic ordering on AHE and ANE in Co2MnAl1-xSix were studied systematically. The Co2MnAl film keeps B2-disordred structure regardless of annealing temperature, which results in much smaller anomalous Hall conductivity sigma_xy and transverse Peltier coefficient sigma_xy than those calculated for L21-ordered Co2MnAl. Our newly performed calculation of sigma_xy with taking B2 disordering into account well reproduces experimental result, thus it was concluded that Berry curvature originating from Weyl points is largely reduced by B2 disordering. It was also revealed Al substitution with Si shifts the position of Fermi level and improves the L21-atomic ordering largely, leading to strong enhancement of sigma_xy, which also agreed with our theoretical calculation. The highest thermopower of ANE of 6.1uV, which is comparable to the recent reports for Co2MnGa, was observed for Co2MnAl0.63Si0.37 because of dominant contribution of sigma_xy. This study clearly shows the importance of both Fermi level tuning and high atomic ordering for obtaining the effect of topological feature in Co-based Heusler alloys on transverse transport properties.

研究の動機と目的

• Co2MnAl1-xSixヘウスラー合金におけるフェルミ準位の位置と原子配列の異常ネルンスト効果およびホール効果に与える影響を調査すること。
• Co2MnAl薄膜における実験的ANE値が理論予測に比べて顕著に低い理由を解明すること。
• 構造的秩序（L21対B2）と電子状態、トポロジカル輸送応答との関係を確立すること。
• 化学的置換（Si）とアニール処理による配列制御を通じてANE性能を最適化すること。

提案手法

• 分子線エpitaxyを用いて、Si含有量を変化させた（x = 0 から 0.37）Co2MnAl1-xSix薄膜を体系的に作製した。
• X線回折および透過電子顕微鏡を用いて、異なる温度でのアニール処理による原子配列の制御と構造的変化の評価を行った。
• 異常ホール電導度（σ_xy）および横方向ペルティエ係数の測定により、ANE応答を抽出した。
• 実験的σ_xyをモデル化し、理論値と比較するため、B2不規則配列を組み込んだ第一原理的電子状態構造計算を実施した。
• バンド構造計算および電子密度解析を通じて、Si固溶化によるフェルミ準位の調整を分析した。
• 実験的ANEとσ_xyの相関関係を評価し、横方向輸送の主な寄与要因を特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Co2MnAlにおけるB2不規則配列は、理想的なL21秩序構造と比較して、異常ネルンスト効果にどのように影響を与えるか？
• RQ2 Co2MnAl1-xSixにおけるSi固溶化は、フェルミ準位をどの程度調整し、L21配列を強化するか？
• RQ3 B2不規則配列を含む理論的計算は、実験的異常ホール電導度を再現できるか？
• RQ4 Co2MnAl1-xSixにおける最大の達成可能な異常ネルンスト熱電力は何か？ また、その実現に必要な構造的および電子的条件は何か？
• RQ5 ワイル点に起因するベリー曲率寄与は、不規則相と秩序相の両方において観察されるANEにどのように寄与するか？

主な発見

• 最高の異常ネルンスト熱電力6.1 μVは、Co2MnAl0.63Si0.37で達成され、最新のCo2MnGa薄膜と同等の性能を示した。
• B2不規則配列を示すCo2MnAl薄膜では、異常ホール電導度（σ_xy）および横方向ペルティエ係数が顕著に低下しており、ワイル点に起因するベリー曲率が抑制されていることが一致した。
• B2不規則配列を組み込んだ第一原理的計算は、実験的σ_xyを良好に再現した。これにより、不規則性がトポロジカル寄与を顕著に弱めることが確認された。
• Si固溶化はフェルミ準位をシフトさせるとともにL21配列を促進し、σ_xyおよびANEが顕著に増大した。
• 本研究では、高い原子配列秩序と最適なフェルミ準位位置の両方が、Coベースヘウスラー合金における巨大ANE効果を発現させるために不可欠であることを確認した。
• 実験的および理論的結果の一致により、巨大ANE効果が主にトポロジカルなベリー曲率に起因しており、その寄与が構造的および電子的制御に極めて感受することが裏付けられた。