[論文レビュー] Field-free molecular orientation with a bipulse scheme probed by high-harmonic spectroscopy

Peter M. Kraus, Denitsa Baykusheva+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2013

Laser-Matter Interactions and Applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、一色（ω）および二色（ω + 2ω）のフェムト秒レーザーパルスを組み合わせた二パルス方式を用いて、磁場を要しない分子配向技術を実証した。この手法により、CO分子のマクロな配向度が65%に達した。高次調波分光法により、偶数次調波に形状共鳴が観測され、サブサイクルのスターリング効果も確認された。配向は、イオン化による消耗とは無関係に、純粋にハイパーポラリザビリティによって駆動されている。

ABSTRACT

We experimentally demonstrate a new all-optical approach to generating macroscopic degrees of field-free molecular orientation. We combine a one-color ($\omega$) and a two-color ($\omega + 2\omega$) non-resonant femtosecond laser pulses to orient the molecules and probe the oriented wave-packet dynamics by high-harmonic generation (HHG). We achieve a degree of orientation of 65%, improving previous field-free results by a factor of 3 and the relative intensity of even harmonics by a factor of 9. This progress allows us to identify a shape resonance in the spectrum of the even harmonics emitted from CO molecules and the signature of a sub-cycle Stark effect. We further show that the present technique for orientation relies solely on the hyperpolarizability interaction as opposed to an ionization-depletion mechanism. These developments make macroscopic orientation available to attosecond science and other techniques relying on charged-particle detection.

研究の動機と目的

• アタセカンド科学および荷電粒子検出と併用可能な磁場フリーな分子配向法の開発。
• 従来の磁場フリー配向技術が示した低い配向度と弱い調波信号の制限を克服すること。
• 配向プロセスの支配的メカニズムを特定し、イオン化による消耗効果とは区別すること。
• 高次調波発生（HHG）を用いて、配向した分子におけるサブサイクルダイナミクスおよび量子共鳴をプローブすること。

提案手法

• 非共鳴的なフェムト秒パルスを用いた一色（ω）および二色（ω + 2ω）の二パルスレーザー方式を採用し、分子波動関数を干渉的に準備・制御する。
• 時間分解型高次調波発生（HHG）を用いて、配向した分子波動関数のダイナミクスをリアルタイムで測定する。
• 偶数次調波のスペクトル特性を分析し、形状共鳴やスターリング効果などの量子的特徴を検出する。
• イオン化による消耗モデルと比較することで、ハイパーポラリザビリティの寄与を分離し、これが支配的メカニズムであることを確認する。
• パラメータ最適化により、配向度と調波強度を最大化し、従来の磁場フリー手法に比べ3倍の改善を達成する。
• 時間分解HHG分光法を適用し、配向した分子におけるサブサイクルダイナミクスを解像する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 二パルスレーザー方式は、従来手法に比べてより高い磁場フリー分子配向を達成できるか？
• RQ2 偶数次調波強度の増幅の原因は何か？ これは量子共鳴を示唆するか？
• RQ3 配向メカニズムはハイパーポラリザビリティに起因するのか、それともイオン化による消耗効果に起因するのか？
• RQ4 配向分子の高次調波スペクトルにサブサイクルスターリング効果が解像可能か？
• RQ5 この技術は、アタセカンド科学および荷電粒子検出を要する実験に、どの程度応用可能か？

主な発見

• 本手法により、分子配向度が65%に達し、従来の磁場フリー配向技術に比べ3倍の改善が達成された。
• 偶数次調波の相対的強度が9倍に増幅され、量子的特徴の明確な検出が可能になった。
• CO分子の偶数次調波スペクトルに形状共鳴が特定され、配向状態におけるコherentな電子ダイナミクスを示している。
• サブサイクルスターリング効果の痕跡が観測され、アタセカンドスケールでのダイナミクス解像が可能であることが確認された。
• 配向メカニズムが、イオン化による消耗とは無関係に、完全にハイパーポラリザビリティに起因することを確認した。他の手法とは明確に区別される。
• 本技術により、アタセカンド科学および荷電粒子検出を要する実験に適したマクロな分子配向が可能になった。