[論文レビュー] Filling-Enforced Obstructed Atomic Insulators

Yuanfeng Xu, Luis Elcoro+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 17, 2021

History and advancements in chemistry被引用数 21

ひとこと要約

本稿では、第一原理計算を必要とせず、電子数とウィッコフ位置のみで決定される、トポロジカルに自明な絶縁体の一種として、充填強制遮断原子絶縁体（feOAIs）を導入する。著者らは、1651のシュービニコフ空間群すべてにおいてfeOAIsの必要十分条件を導出し、高スルーレットスクリーニングにより638の固有の材料をパラマグネティックなfeOAIsとして同定した。そのうち475は、非局在化された電荷中心に起因する間接ギャップと金属的表面状態を示している。

ABSTRACT

Topological band theory has achieved great success in the high-throughput search for topological band structures both in paramagnetic and magnetic crystal materials. However, a significant proportion of materials are topologically trivial insulators at the Fermi level. In this paper, we show that, remarkably, for a subset of the topologically trivial insulators, knowing only their electron number and the Wyckoff positions of the atoms we can separate them into two groups: the obstructed atomic insulator (OAI) and the atomic insulator (AI). The interesting group, the OAI, have a center of charge not localized on the atoms. Using the theory of topological quantum chemistry, in this work we first derive the necessary and sufficient conditions for a topologically trivial insulator to be a filling enforced obstructed atomic insulator (feOAI) in the 1651 Shubnikov space groups. Remarkably, the filling enforced criteria enable the identification of obstructed atomic bands without knowing the representations of the band structures. Hence, no ab-initio calculations are needed for the filling enforced criteria, although they are needed to obtain the band gaps. With the help of the Topological Quantum Chemistry website, we have performed a high-throughput search for feOAIs and have found that 957 ICSD entries (638 unique materials) are paramagnetic feOAIs, among which 738 (475) materials have an indirect gap. The metallic obstructed surface states of feOAIs are also showcased by several material examples.

研究の動機と目的

• トポロジカルに自明な絶縁体のうち、電子数とウィッコフ位置のみに基づいて遮断原子絶縁体（OAI）と特定できるサブセットを同定すること。
• すべての1651のシュービニコフ空間群において、トポロジカルに自明な絶縁体が充填強制遮断原子絶縁体（feOAI）であるための必要十分条件を導出すること。
• 対称性と電子数の計数のみを用いて、第一原理バンド構造計算を一切行わずにfeOAIsを高スルーレットで同定することを可能にすること。
• 代表的な材料例を通じて、feOAIsに金属的遮断表面状態が存在することを示すこと。

提案手法

• 著者らは、対称性データベクトルとその基本バンド表現（EBRs）への分解を用いてバンド構造を分類する、トポロジカル量子化学（TQC）を用いる。
• feOAIsは、電子数と占有ウィッコフ位置が、占有サイト上の原子軌道の和として表現できない非自明なバンド構造を強制する絶縁体として定義される。
• この手法は、バンド構造の対称性データベクトルが、占有ウィッコフ位置から誘導されるEBRsの非負整数線形結合として表現できない場合に、遮断されたワニエ電荷中心（OWCC）を示していることを基にしている。
• 著者らは、1651のシュービニコフ空間群それぞれについて、OAI状態を強制する電子数（Ne）を特定する充填強制条件を導出する。
• Topological Quantum Chemistryデータベースを用いた高スルーレットスクリーニングを行い、電子数とウィッコフサイト占有状態で材料をフィルタリングしてfeOAIsを同定する。
• 代表的なfeOAI例についてバンド構造計算を実施し、金属的表面状態の存在を分析することで、遮断された表面状態が確認された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 第一原理バンド構造計算を一切行わず、電子数とウィッコフ位置のみに基づいて、トポロジカルに自明な絶縁体が遮断原子絶縁体（OAI）と特定可能か？
• RQ2 すべての1651のシュービニコフ空間群において、トポロジカルに自明な絶縁体が充填強制遮断原子絶縁体（feOAI）であるための必要十分条件は何か？
• RQ3 ICSDデータベースに含まれる材料のうち、パラマグネティックなfeOAIsと予測されるのは何個で、そのうち何割が間接ギャップを示すか？
• RQ4 feOAIsは非局在化された電荷中心に起因して金属的表面状態を示すか？また、バンド構造計算によりその存在を確認できるか？

主な発見

• 著者らは、ICSDの957件（638の固有の材料）をパラマグネティックな充填強制遮断原子絶縁体（feOAIs）として同定した。そのうち738件（475の固有）は間接ギャップを示した。
• feOAI条件は、電子数（Ne）とウィッコフ位置の占有状態のみで決定され、第一原理計算なしに同定可能である。
• 638の固有feOAI材料のうち475は間接ギャップを示しており、これは遮断性が候補の大部分で持続することを示している。
• feOAIsにおける金属的遮断表面状態はバンド構造計算により確認され、原子サイトに局在しない電荷中心が存在することを示した。
• 本研究では、すべての1651のシュービニコフ空間群について、完全な充填強制条件を提供した。これにより、feOAIsの体系的分類が可能になった。
• 結果から、feOAIsは、非占有ウィッコフ位置に位置する電荷中心に起因する非自明な電子的応答を示す、トポロジカルに自明な絶縁体の明確なクラスであることが示された。