[論文レビュー] Finite-size scaling under amorphous boundary conditions unveils cooperative rearrangement in glass-forming liquids

Andrea Cavagna, Tomás S. Grigera+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 18, 2010

Material Dynamics and Properties参考文献 3被引用数 1

ひとこと要約

本研究では、非晶質境界条件下でのドロップレットの平衡化時間によって測定された、ガラス形成性液体における点対集合相関長が、協同的再配列領域のサイズを特定することを示している。表面張力の非晶質状態間の揺らぎを考慮した場合、この結果はガラス転移のランダム1次相転移理論を支持し、過冷媒液における協同的ダイナミクスの直接的証拠を提供する。

ABSTRACT

Instituto de Biocomputacion y F´isica de Sistemas Complejos (BIFI), SpainThe growth of cooperatively rearranging regions was invoked long ago by Adam and Gibbs toexplain the slowing down of glass-forming liquids. The absence of experimental confirmations,though, turned them into one of the longest-sought chimeras in condensed matter physics. The lackof knowledge about the nature of the growing order complicates the definition of appropriate cor-relation functions. One option is the point-to-set correlation function, which shows that the spatialrule of amorphous boundaries grows when lowering the temperature. By measuring the equilibrationtime of a liquid droplet bounded by amorphous boundary conditions in a low temperature modelglass-former, we show that the point-to-set correlation length is naturally identified with the size ofthe cooperatively rearranging regions. The equilibration time increases with the size of the dropletand saturates to the bulk value when the droplet outgrows the point-to-set correlation length. Ourresults can be interpreted within the Random First Order theory of the glass transition, providedthat the surface tension between different amorphous states is allowed to fluctuate.

研究の動機と目的

• ガラス転移のアダム＝ギブス理論の中心的役割を果たす、ガラス形成性液体における協同的再配列領域の性質を調査すること。
• シミュレーションを用いて、点対集合相関長がこれらの領域のサイズと操作的に関連づけられるかどうかを特定すること。
• 非晶質境界条件下でのシミュレーションと整合性を示すランダム1次相転移理論の妥当性を検証すること。
• 非晶質状態間の表面張力の揺らぎが、ガラス転移メカニズムにおいて果たす役割を明確にすること。

提案手法

• 非晶質境界条件下で、ドロップレットに囲まれた低温モデルガラス形成体をシミュレートすること。
• ドロップレットのサイズに応じた平衡化時間を測定すること。
• 点対集合相関関数を用いて、系内の空間相関を調査すること。
• ドロップレットサイズに対する平衡化時間のスケーリングを解析し、点対集合相関長における遷移を同定すること。
• 非晶質状態間の表面張力の揺らぎを許容した上で、シミュレーション結果をランダム1次相転移理論の予測と比較すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ガラス形成性液体における点対集合相関長は、協同的再配列領域の特徴的サイズに対応しているか？
• RQ2 非晶質境界条件下でのドロップレットの平衡化時間は、ドロップレットサイズに対してどのようにスケーリングするか？
• RQ3 どのドロップレットサイズで平衡化時間がバルク値に飽和するか？ これは相関長に対して何を示唆するか？
• RQ4 表面張力の揺らぎを含めた場合、ランダム1次相転移理論は観測されたスケーリング行動を説明できるか？

主な発見

• 非晶質境界条件下でのドロップレットの平衡化時間は、ドロップレットサイズが増加するにつれて増加し、ドロップレットが点対集合相関長を超えるとバルク値に飽和する。
• 点対集合相関長は、系における協同的再配列領域のサイズとして、操作的に同定される。
• 観測されたスケーリング行動は、非晶質状態間の表面張力の揺らぎを許容した場合にのみ、ランダム1次相転移理論と整合する。
• 本結果は、ガラス形成性液体における協同的再配列領域の存在と有限サイズの強力な数値的証拠を提供する。