[論文レビュー] First direct observation of a nearly ideal graphene band structure

Mike Sprinkle, Siegel, D.+11 more|University of North Texas Digital Library (University of North Texas)|Jul 30, 2009

Graphene research and applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、SiC(0001)C面に成長した多層エpitaxialグラフェン（MEG）において、電子的分離を引き起こす特異な回転スターリング構造を介して、ほぼ理想の線形ディラック・コーンバンド構造の直接観測を初めて報告した。主な結果として、フェルミ速度が $1.0 \pm 0.05 \times 10^6$ m/s であり、キャリアの散乱時間 $\tau > 20$ fs であることが確認され、電子-フォノン結合の最小化および電子的分離が裏付けられた。これにより、不純物や歪みが最小限のMEGが、単層グラフェンに類似した電子的性質を示す新たな形式のグラフェンであることが示された。

ABSTRACT

Angle-resolved photoemission and X-ray diffraction experiments show that multilayer epitaxial graphene grown on the SiC(000-1) surface is a new form of carbon that is composed of effectively isolated graphene sheets. The unique rotational stacking of these films cause adjacent graphene layers to electronically decouple leading to a set of nearly independent linearly dispersing bands (Dirac cones) at the graphene K-point. Each cone corresponds to an individual macro-scale graphene sheet in a multilayer stack where AB-stacked sheets can be considered as low density faults.

研究の動機と目的

• 理想の電子的挙動の根本的特徴である線形ディラック・コーンバンド構造が、実材料系において直接観測可能かどうかを確認すること。
• SiC(0001)C面に成長した多層エpitaxialグラフェン（MEG）が、グラファイトや剥離グラフェンで見られるバンド歪みを避けるために層間で電子的分離を示すかどうかを調査すること。
• MEGに特徴的な回転スターリング構造が、線形分散を保持し、電子-フォノン結合や多体効果を最小限に抑える役割を果たすかどうかを特定すること。
• MEGが、単層膜を必要としないで、グラフェンベースのエレクトロニクスの実用的プラットフォームとして成立するかどうかを確立すること。
• 他のグラフェン形態における基板由来の不純物や応力によって引き起こされるディラック点近傍のディラック・コーン観測の長年の実験的課題を解決すること。

提案手法

• 高分解能ビームライン（SOLEILのCassiopéeおよびALSの12.0.1）を用いた角度分解光電子分光法（ARPES）を実施し、エネルギー分解能 $\Delta E < 1$ meV、動量分解能 $\Delta k \sim 0.01 \, \text{\AA}^{-1}$ を達成した。
• X線回折（SXRD）を用いて、グラフェン層の回転スターリング構造をマッピングし、ARPESで測定されたディラック・コーンの向きと角度分布を相関させた。
• 運動量分布曲線（MDC）をローレンツ関数ピークにフィットさせ、バンド分散および幅（半値全幅、$\gamma$）を抽出した。これにより、キャリアの散乱時間 $\tau = 1/(2\gamma v_F)$ が導出された。
• サンプルは、高真空中で水素処理および高温アニールを経て調製され、エリプソメトリーにより11–12層の膜厚が確認された。
• 非ABスターリング、回転秩序を持つグラフェン多層膜の理論的モデル（例：LopesdoSantosら、Hassら）を用いて、観測されたスターリング対称性とその電子的影響を解釈した。
• 温度依存ARPES（6 Kおよび300 K）を用いて、バンドの広がりおよび散乱時間への熱的効果を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 基板由来の歪みが生じない実材料系において、理想のグラフェンの線形ディラック・コーンバンド構造を直接観測可能かどうか？
• RQ2 SiC(0001)C面に成長した多層エpitaxialグラフェンが、グラファイトに類似した挙動に収束しないように、層間で電子的分離を示すかどうか？
• RQ3 非60°の回転スターリングが、線形分散を維持し、電子-フォノン結合を最小限に抑える役割を果たすか？
• RQ4 MEGにおける実験的パラメータ（フェルミ速度、キャリア散乱時間）が、孤立グラフェンの理論予測とどの程度一致するか？
• RQ5 単層フラケットではなく、多層グラフェン薄膜が、高移動度グラフェンエレクトロニクスの実用的プラットフォームとして成立するか？

主な発見

• ARPES測定により、ディラック点から0.5 eV下まで線形性に著しいずれのずれも観測されず、強い多体効果やバンド平坦化の不在が確認された。
• 平均フェルミ速度は $\langle v_F \rangle = 1.0 \pm 0.05 \times 10^6$ m/s と測定され、これはバルクグラファイトの $0.86 \times 10^6$ m/s よりも高く、赤外分光法および走査トンネル分光法の測定結果とも整合した。
• MDCの幅（HWHM、$\gamma$）は機器分解能に達しており、キャリア散乱時間の下限が $\tau > 20$ fs であることを示し、高品質な電子状態と整合した。
• 6 Kと300 Kの間で $\gamma$ や $\tau$ に顕著な変化は観測されず、熱的散乱に対して安定であり、強い電子-フォノン結合の不在が裏付けられた。
• 観測されたディラック・コーンは、$\sim 30^\circ$ に中心を置く回転角の分布を示すSXRDデータと空間的に相関しており、非ABスターリングが電子的分離を引き起こしていることを確認した。
• MEGに特徴的な回転スターリング（60°でない）は、ABスターリング欠陥の発生を防ぎ、2次元ディラック・コーンの挙動を維持する。これにより、多層膜であるにもかかわらず、孤立グラフェンシートと類似した性質を示す、炭素の新規な形態としてのMEGの可能性が示された。