[論文レビュー] First-principles design and subsequent synthesis of a material to search for the permanent electric dipole moment of the electron

K. Z. Rushchanskii, S. Kamba+12 more|arXiv (Cornell University)|Feb 2, 2010

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 39被引用数 58

ひとこと要約

本論文は、電子の永久電気双極子モーメント（EDM）の固体状態探索のための第一原理的設計と成功した合成を報告する。材料は大規模で圧力で調整可能な強誘電性分極を示し、Eu2+イオンからの局所的磁気モーメントを有し、4 Kで磁気的秩序が見られず、電場に相関する磁化測定により、10−28 e·cmの予想感度を達成できる。

ABSTRACT

We describe the first-principles design and subsequent synthesis of a new material with the specific functionalities required for a solid-state-based search for the permanent electric dipole moment of the electron. We show computationally that perovskite-structure europium barium titanate should exhibit the required large and pressure-dependent ferroelectric polarization, local magnetic moments, and absence of magnetic ordering even at liquid helium temperature. Subsequent synthesis and characterization of Eu$_{0.5}$Ba$_{0.5}$TiO$_3$ ceramics confirm the predicted desirable properties.

研究の動機と目的

• 大規模で調整可能な強誘電性分極と局所的磁気モーメントを有する固体状態材料を設計すること。
• 液体ヘリウム温度でも常磁性を維持することにより、磁気的秩序による誤った磁化を回避すること。
• 磁性イオンの位置で空間反転対称性が破れているようにシステムを設計し、電子にかかる有効電場を最大化すること。
• 磁性イオンの原子密度を約10^22 cm^-3に高め、EDM検出における信号強度を向上させること。
• SQUID磁化計を用いた電場に相関する磁化測定によりEDMに起因する磁化反転を検出可能にする。

提案手法

• Eu2+の強い4f電子相関を考慮するため、U=5.7 eVおよびJ=1.0 eVを用いたGGA+Uを用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算。
• VASPを用いたBerry位相法による構造的緩和と分極計算。40原子スーパーセルと500 eVの平面波カットオフを用いた。
• 0.0056 Åの原子変位を用いた凍結フォノン計算により、格子不安定性および強誘電性軟モードを分析。
• 固体反応法による合成：Eu2O3、TiO2、BaTiO3粉末の高エネルギーミリング、次に1200 °CでのH2還元、Ar+10% H2雰囲気下での1300 °C焼結。
• 誘電率、磁気的性質、赤外分光およびTHz分光測定による特性評価により、強誘電性、常磁性、構造的完全性を確認。
• EDM検出はSQUID磁化計を用い、電場スイッチングに伴う磁化反転を測定。外部磁場の制御精度を0.1 μGに保つ。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スペキュラ型構造の材料にEu2+イオンを含む場合、4 Kで常磁性を示しながらも、大規模で圧力に依存する強誘電性分極を示すことができるか？
• RQ2 Eu0.5Ba0.5TiO3におけるEu2+サイトでの空間反転対称性の欠如が、EDM感度を十分に向上させるほどの有効電場を生じるか？
• RQ3 分極サイクル中にヒステリシスに起因する加熱が磁性の履歴に依存する場合、EDM検出における誤検出を避けるために、磁性の磁化履歴を安定化できるか？
• RQ4 SQUIDを用いた磁化反転実験において、この材料が達成可能なEDM感度はどの程度か？
• RQ5 設計された材料の電子的および格子的性質は、バックグラウンドフリーなEDM探索に必要な理論的要件を満たしているか？

主な発見

• DFT計算により、Eu0.5Ba0.5TiO3が大規模で圧力依存の強誘電性分極を示し、Eu2+イオンからの局所的磁気モーメントを有し、4 Kで磁気的秩序がないことが予測された。
• Eu0.5Ba0.5TiO3セラミックスの合成により、低温でも強誘電性、常磁性、構造的完全性が確認された。
• 初期のEDM測定で5 × 10−23 e·cmの上限が達成され、現在の固体状態記録の10倍以内であった。
• フェロエレクトリックヒステリシスに起因する加熱が主なノイズ源であることが特定され、さらなる改善には0.1 μGの磁場制御が必要であることが判明した。
• 理論的分析により、材料の対称性および電子構造が、磁電的応答を介したバックグラウンドフリーなEDM探索の条件を満たしていることが確認された。
• 磁場制御および熱的安定性の向上により、10−28 e·cmの予想感度が達成可能である。